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JACS：固體核磁共振揭示蜂窩狀Na2MgxZn2-xTeO6固體電解質中的鈉離子動力學

全固態鈉離子電池（SIBs）具有潛力成為工業領先的鋰離子電池的大規模、安全、經濟實惠和可持續的能量存儲解決方案的補充。然而，為了增強SIB組分（例如固體電解質）的性能，對其原子尺度結構和鈉離子動態行為的全面理解是必要的。

在此，加拿大阿爾伯塔大學Vladimir K. Michaelis團隊利用一種穩健的磁共振方法探索了一種新型的Mg/Zn均勻混合陽離子蜂窩層狀氧化物Na₂Mg_xZn_2–xTeO₆系列。這些新的中間化合物表現出可調控的Na離子導電性（σ），其中Na₂MgZnTeO₆在室溫下具有最高σ = 0.14 × 10^–4S cm^–1，適用于SIB固體電解質應用。

通過粉末X射線衍射（XRD），能量色散X射線（EDX）光譜和場發射掃描電子顯微鏡（FESEM）等發現這些新化合物在P6322空間群中具有高度晶體純度。在所有固溶體中，具有最大Mg/Zn無序性的Na₂MgZnTeO₆顯示出最高的短程Na離子動力學特性。

圖1. P2型Na₂M₂TeO₆（M = Mg或Zn）的晶體結構

總之，該工作通過高溫固相合成方法展示了連續M位取代的Na₂Mg_xZn_2–xTeO₆(0 ≤ x ≤ 2)固溶體。利用粉末X射線衍射、固態核磁共振和粉末交流阻抗譜技術，探索了Mg/Zn取代引起的長程和短程結構變化；這些結果揭示了系列中的均勻陽離子混合以及其對局部和整體物理性質的影響。這些廉價且豐富的氧化物材料具有在全固態SIB應用中作為固體電解質的潛力，通過二維鈉層實現快速鈉離子傳導，粉末交流阻抗譜結果表明，通過調整Mg/Zn組分比例可以調控這些材料中的鈉離子導電性。在具有最高Mg/Zn位無序度的中間成員Na₂MgZnTeO₆中，室溫下表現出最大的離子導電率為0.14 × 10^–4S cm^–1，并具有53 kJ mol^–1的活化能。

粉末X射線衍射分析闡明了長程結構行為，并通過FESEM和EDX光譜驗證了均勻的元素組成。除了研究長程周期性的粉末X射線衍射研究外，還采用了²³Na、¹²⁵Te、²⁵Mg和⁶⁷Zn核磁共振方法來研究材料系列中的局部結構演變。¹²⁵Te核磁共振確定了Mg/Zn位在Te原子周圍的第二配位環境中的隨機分布(Te[Mg_nZn_6–n]; n = 0–6)，但無法證明這些固體電解質中存在聚集或納米領域的形成，這一結果得到了²⁵Mg和⁶⁷Zn核磁共振以及電子結構計算的補充。

通過使用可變溫度的²³Na核磁共振弛豫法，在高場(B0= 21.1 T)下進行了二維²³Na核磁共振(3QMAS)實驗，清晰地分辨出樣品中存在的三個不同的鈉位點(4f、6g和2a)。此外，通過使用可變溫度的²³Na核磁共振弛豫法，作者在各種高溫下(292 ≤ T ≤ 857 K)捕捉到了鈉離子的原子級擴散，揭示了根據不同的Mg/Zn負載調整的可調節激活能壁壘。因此，該工作為SIB應用中新興的含鈉固體電解質的局部、原子級結構以及整體結構提供了見解。

圖1. 電化學性能

Unraveling Sodium-Ion Dynamics in Honeycomb-Layered Na2MgxZn2–xTeO6 Solid Electrolytes with Solid-State NMR, Journal of the American Chemical Society 2023 DOI: 10.1021/jacs.3c04928

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JACS：固體核磁共振揭示蜂窩狀Na2MgxZn2-xTeO6固體電解質中的鈉離子動力學

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