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在O3結(jié)構(gòu)的深脫鈉狀態(tài)下（即>4.0V），鈉層氧化物總是遭受緩慢的動(dòng)力學(xué)和有害的相變，這招致差的倍率能力和嚴(yán)重的容量退化。

圖1. 熵效應(yīng)的DFT計(jì)算

中南大學(xué)紀(jì)效波、陳弘毅等提出了一個(gè)通過調(diào)控非活性陽(yáng)離子的化學(xué)計(jì)量比率來(lái)精心設(shè)計(jì)Na缺陷的O3型Na_xTmO₂正極的配置熵調(diào)整協(xié)議，以解決這些障礙。

研究發(fā)現(xiàn)，在Na缺陷的O3型Na_0.83Li_0.1Ni_0.25Co_0.2Mn_0.15Ti_0.15Sn_0.15O_2-δ（MTS15）中，通過引入MnO₆和TiO₆八面體，TmO₆八面體周圍的電子得到重新排列，并擴(kuò)大了O-Na-O板塊的間距，這使得Na⁺擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性得到加強(qiáng)，這是理論計(jì)算和電化學(xué)測(cè)量所揭示的。同時(shí)，正如原位同步輻射X射線吸收光譜和原位X射線衍射所明確揭示的那樣，熵效應(yīng)有助于改善Co氧化還原和O3和P3之間的相變行為的可逆性。

圖2. 熵調(diào)控的循環(huán)和倍率性能

值得注意的是，所制備的熵調(diào)MTS15正極表現(xiàn)出令人印象深刻的倍率能力（在10C時(shí)容量保持率為76.7%）、循環(huán)穩(wěn)定性（200次循環(huán)后容量保持率為87.2%），可逆容量為109.4 mAh g^-1、良好的全電池性能（100次循環(huán)后容量保持率為84.3%）以及卓越的空氣穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作為如何設(shè)計(jì)用于高功率密度存儲(chǔ)系統(tǒng)的高熵鈉層狀氧化物提供了一個(gè)思路。

圖3. MTS15和MTS45的電荷補(bǔ)償機(jī)制

High-Entropy Na-Deficient Layered Oxides for Sodium-Ion Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02290

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紀(jì)效波/陳弘毅ACS Nano：鈉離子電池用高熵鈉缺陷層狀氧化物正極

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