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硫化物基全固態(tài)電池 (ASSB) 是解決儲能系統(tǒng)安全問題的新一代電池。通過使用定制的電池提供持續(xù)的外部壓力，精心設(shè)計的親密接觸，是克服與界面問題相關(guān)的化學(xué)機械失效的一種方法; 然而，這不是一個實用的方法。

在此，韓國科學(xué)技術(shù)院Hun-Gi Jung，世宗大學(xué)Seung-Taek Myung等人采用經(jīng)典的紐扣電池在低壓（約0.3 MPa）下對ASSB進(jìn)行了評估，并證實正極失效是比界面接觸損耗更影響容量保持率的因素。

此外，作者通過使用鋰同位素（⁶Li）的飛行時間二次離子質(zhì)譜檢測得到，硫化物沿著正極的晶界注入，通過捕獲活性鋰，導(dǎo)致正極活性材料中的鋰逐漸降低。

圖1. 鋰同位素（TOFSIMS）檢測

總之，該工作通過X射線衍射(XRD)、能譜分析(EIS)、X射線能譜分析(XPS)和截面掃描電鏡(SEM)對循環(huán)前后的樣品進(jìn)行了物理和化學(xué)反應(yīng)分析，證實復(fù)合正極底部的失效比頂部的失效更嚴(yán)重，表明正極內(nèi)存在不均勻反應(yīng)。此外，可以通過密集的CAM分析確定S注入到正極初級粒子的晶界。注入的S傾向于與Li結(jié)合，形成電中性和熱力學(xué)穩(wěn)定的形式。利用鋰同位素證實，主要與注入的S結(jié)合的Li源來自于Li(de)插層的層狀正極。

在缺鋰條件下，由于鋰離子絕對量的減少，促進(jìn)了正極的相變，從而緩解了結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性。由于這些復(fù)雜的因素，正極結(jié)構(gòu)變得不穩(wěn)定，發(fā)生相變，導(dǎo)致ASSB容量下降。因此，這種現(xiàn)象可以通過用EP電池抑制接觸損耗來緩解。然而，在ASSB商業(yè)化之前，有必要了解和解決其低壓運行中出現(xiàn)的問題。

圖2. 硫化物基ASSB正極降解加速因子總結(jié)

New Consideration of Degradation Accelerating of All-Solid-State Batteries under a Low-Pressure Condition, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202301220

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AEM：低壓條件下全固態(tài)電池加速退化的新思考

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