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?青科大Chem. Eng. J.：調節RuCoMoyOx的非晶/晶態非均相界面實現高效全水解

為了實現“碳中和”的目標，開發和利用清潔能源已成為這個時代的主旋律。氫氣作為一種零碳排放、高儲能的新型清潔能源，在工業生產中具有替代化石燃料的巨大潛力。在所有產氫技術中，電解水技術以其零碳排放和成熟發展而脫穎而出。值得注意的是，電催化劑是影響電解水反應效率的一個重要因素。

目前工業電催化劑多為貴金屬基電催化劑，尤其是Pt/C和RuO₂(或IrO₂)。然而，高昂的成本和少量的地殼儲存限制了其廣泛應用。因此，非貴金屬催化劑被認為是貴金屬催化劑的良好替代催化劑。雖然非貴金屬基復合材料也具有快速的動力學，但與貴金屬相比仍有明顯的差距。因此，將微量的貴金屬摻雜到非貴金屬基催化劑中是一種降低成本、提高催化劑本征活性的巧妙方法。

基于此，青島科技大學杜云梅和李彬(共同通訊)等人采用共沉淀-微波法合成了a/c(非晶/晶態)-RuCoMo_yO_x/NF(泡沫鎳)電催化劑。

本文在1.0 M KOH溶液中，利用標準的三電極體系對催化劑進行了析氫反應(HER)和析氧反應(OER)性能測試。本文首先測試并分析了不同催化劑的HER性能。測試結果表明，a/c-RuCoMo_yO_x/NF催化劑的HER活性最佳，通過39 mV和128 mV的過電位就可以達到10和100 mA cm^-2的電流密度，低于Pt/C-NF(78和173 mV)、a/c-CoMo_yO_x/NF(141和268 mV)和Co-ZIF-L/NF(201和299 mV)。

當a/c-RuCoMo_yO_x/NF作為OER陽極催化劑時，僅需要166 mV和337 mV的過電位就能分別達到10和100 mA cm^-2的電流密度，這同樣低于a/c-CoMo_yO_x/NF(376 mV和451 mV)、Co-ZIF-L/NF(385 mV和465 mV)和RuO₂-NF(448 mV和554 mV)。

鑒于a/c-RuCoMo_yO_x/NF優異的性能，本文組裝了a/c-RuCoMo_yO_x/NF||a/c-RuCoMo_yO_x/NF堿性電解槽來研究其全水解性能。不出所料，a/c-RuCoMo_yO_x/NF||a/c-RuCoMo_yO_x/NF只需要1.58 V的電壓就能達到100 mA cm^-2的電流密度，遠小于a/c-CoMo_yO_x/NF||a/c-CoMo_yO_x/NF(1.658 V)和Co-ZIF-L/NF||Co-ZIF-L/NF(1.68 V)。此外，在大多數報道的催化劑中，a/c-RuCoMo_yO_x/NF||a/c-RuCoMo_yO_x/NF達到100 mA cm^-2的電流密度所需的電壓是最小的。

為了進一步探究具有非晶/晶態異質結構的a/c-RuCoMo_yO_x/NF在HER和OER過程中催化活性的來源和反應機理，本文進行了密度泛函理論(DFT)計算。本文構建了晶態Ru-CoMoO₄模型、非晶Ru-CoMoO_x模型以及由晶態Ru-CoMoO₄和非晶Ru-CoMoO_x組成的Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x異質結構模型。

計算結果表明，Ru-CoMoO₄模型在費米能級上沒有峰，這說明其半導體性質和較差的電導率。與Ru-CoMoO₄模型不同，Ru-CoMoO_x模型在費米能級上具有一定的電子態密度，這表明原子分布無序的Ru-CoMoO_x模型具有一定的電導率。值得注意的是，Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x模型在費米能級上表現出比Ru-CoMoO_x模型更高的態密度，這一現象進一步揭示了非晶/晶態異質界面有利于加速電子轉移，使得材料的電導率有所提高。

為了深入闡明a/c-RuCoMo_yO_x/NF的HER和OER真實活性位點，本文在Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x模型中計算了HER和OER過程中晶態Ru-CoMoO₄相的Co位點和Ru位點以及非晶Ru-CoMoO_x相的Co位點和Ru位點的吉布斯自由能。

根據計算結果可以發現，非晶Ru-CoMoO_x相Ru位點上H吸附吉布斯自由能(ΔG_H*)僅為-0.16 eV，這表明Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x異質結構中非晶Ru-CoMoO_x的Ru原子作為HER活性位點加速氫的逸出。此外，在Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x模型中，OER在不同位點的速率決定步驟是^*O→^*OOH。

其中，晶態Ru-CoMoO₄相中Ru位點的^*O→^*OOH過程的能壘最低(1.56 eV)，這揭示了Ru-CoMoO₄/Ru-CoMoO_x異質結構中晶態Ru-CoMoO₄相中的Ru原子是OER的活性中心。綜上所述，本研究為非晶/晶態異質界面的構建和界面區域的控制提供了新的思路和便捷的方法，并為通過調節非晶區域制備高效電催化劑指明了方向。

Modulating Amorphous/Crystalline Heterogeneous Interface in RuCoMoyOx Grown on Nickel Foam to Achieve Efficient Overall Water Splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.143993.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143993.

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