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武漢大學(xué)任峰AEM：離子輻照使得MoSe2納米片實現(xiàn)高效析氫

近年來，探索綠色可持續(xù)能源已被認(rèn)為是人類應(yīng)對全球能源需求和環(huán)境惡化的當(dāng)務(wù)之急。由于氫具有較高的能量密度和零排放等優(yōu)勢，因此被認(rèn)為是有希望替代傳統(tǒng)燃料(煤、石油和天然氣)的能源之一。通過電解水(2H₂O→2H₂+O₂)生產(chǎn)綠色氫被認(rèn)為是利用可再生能源(如風(fēng)能、太陽能和地?zé)崮?實現(xiàn)這一目標(biāo)的最具前景和最可持續(xù)的方式之一。

為了最大限度地減少電力的使用，在析氫反應(yīng)(HER)過程中，迫切需要一種高活性催化劑來提高產(chǎn)氫效率。到目前為止，雖然已經(jīng)開發(fā)出許多電催化劑來滿足HER的要求，但是Pt基材料仍然是性能最優(yōu)異的催化劑，但其稀缺性和高成本極大地限制了其大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用。

因此，必須開發(fā)具有低過電位和高穩(wěn)定性的非貴金屬HER催化劑來取代Pt基催化劑。近年來，人們研究了許多可以替代貴金屬催化劑的非貴金屬催化劑。在這些催化劑中，過渡金屬硫族化合物(TMDs)因為具有類似于Pt的d帶，并且其還具有豐富的地球儲量和優(yōu)異的HER活性而受到了廣泛關(guān)注。

目前，MoSe₂作為一種典型的TMD，由于其較小的氫吸附能壘和優(yōu)異的電化學(xué)活性而受到了廣泛研究?；诖?，武漢大學(xué)任峰等人采用一種新穎可控的He⁺離子輻照方法，在其惰性基面上同時引入多個空位，提升了MoSe₂納米片陣列的催化活性。

本文在1.0 M KOH堿性介質(zhì)中，利用三電極體系對MoSe₂、輻照的催化劑以及輻照和退火的催化劑進行了電化學(xué)測試，以研究這些催化劑的HER電催化活性。通過調(diào)節(jié)退火溫度，He-MoSe₂的HER性能得到了優(yōu)化，在250 ℃下退火的催化劑具有最佳的HER性能。具體而言，MoSe₂的HER電催化活性最差，在電流密度為10 mA cm^-2時，其過電位為230 mV。輻照后的MoSe₂過電位低于未輻照的MoSe₂，這表明離子輻照輕度的提高了催化劑的HER性能。

通過對輻照后的MoSe₂進一步進行退火處理，進一步提高了He-MoSe₂-A的HER電催化活性。He_1e13-MoSe₂在1 × 10¹³ ions cm^-2的輻照強度下，其在10 mA cm^-2的電流密度下的過電位下降低至161 mV，HER活性有了顯著的提升。

在相同電流密度下，He_1e13-MoSe₂-A的過電位為90 mV，表現(xiàn)出最佳的HER電催化活性。本文的研究結(jié)果明確表明，離子輻照引起的空位和后續(xù)的退火過程顯著提升了He-MoSe₂-A的HER活性，這也同時證明離子束照射可以精確、可控地調(diào)整空位的濃度，這也是該技術(shù)相對于其他技術(shù)的突出優(yōu)勢。

之后，本文通過第一原理計算進一步研究了催化劑的催化機理。計算結(jié)果表明，MoSe₂的帶隙為1.23 eV，這證明了2H相的MoSe₂具有半導(dǎo)體性質(zhì)。具有單Se空位的MoSe₂帶隙為1.02 eV，比純MoSe₂的帶隙更窄，這表明電子導(dǎo)電性增強。

此外，根據(jù)計算結(jié)果可以明顯的看出，具有單Mo空位的MoSe₂的價帶在電子自旋向上的方向上高于費米能級，在電子自旋向下的方向上低于費米能級，這意味著具有單Mo空位的MoSe₂是半金屬。這些研究結(jié)果也表明，MoSe₂中空位的存在本質(zhì)上賦予了催化劑更好的導(dǎo)電性，從而促進了HER過程中的電子轉(zhuǎn)移。

為了進一步了解催化劑在堿性電解質(zhì)中性能提高的原因，本文嘗試研究了MoSe₂以及具有單Mo空位的MoSe₂和具有單Se空位的MoSe₂的自由能。根據(jù)計算得到的MoSe₂、含單Mo空位的MoSe₂和含單Se空位的MoSe₂的水解離能可以發(fā)現(xiàn)，正如預(yù)期的那樣，MoSe₂的水解離能壘(3.36 eV)較大，這抑制了H₂O解離為H^*和OH^?，這導(dǎo)致催化劑的HER動力學(xué)變慢。

相比之下，具有單Mo空位的MoSe₂和具有單Se空位的MoSe₂的ΔG(H2O)值分別下降至1.84 eV和1.82 eV，這表明Mo和Se空位的存在是促進Volmer步驟的重要因素，最終促進了整個堿性HER過程。此外，MoSe₂的ΔG(H*)值為2.08 eV，而具有單Mo空位的MoSe₂和具有單Se空位的MoSe₂的ΔG(H*)值分別為-0.03和-0.25 eV。

因此，具有Mo和Se空位的MoSe₂的水解離能壘和質(zhì)子吸附能壘均降低，這也顯著促進了Volmer-Heyrovsky過程，最終提高了催化劑的HER活性。總之，催化劑HER性能改善的原因歸因于Mo和Se空位的存在，并且本文的離子束技術(shù)也展現(xiàn)了一種新型的合成高效、穩(wěn)定的HER電催化劑的方法。

Ion Irradiation Activated Catalytic Activity of MoSe₂ Nanosheet for High-Efficiency Hydrogen Evolution Reaction, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202300651.

https://doi.org/10.1002/aenm.202300651.

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