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向斌/周洋/鄒雪鋒EnSM：積木效應(yīng)誘導(dǎo)底部Zn(002)沉積實現(xiàn)高穩(wěn)定性鋅負極

鋅負極在可充電鋅-離子水系電池中的實際應(yīng)用受到不可控的枝晶生長和副反應(yīng)的阻礙。而鋅的沉積就像一層一層的積木，通常被認(rèn)為是由電場驅(qū)動的成核、生長和演化過程。然而，最底層沉積物的重要作用通常被忽視。

在此，重慶大學(xué)向斌教授、周洋，貴州師范大學(xué)鄒雪鋒副教授團隊開發(fā)了一種高度自適應(yīng)的聚二甲基硅氧烷（PDMS）/蒙脫石（MMT）薄膜，以實現(xiàn)可持續(xù)調(diào)節(jié)鋅沉積過程。

在鋅的成核和生長階段，積木效應(yīng)的兩步調(diào)控得益于 PDMS 上的含氧位點吸附和 MMT 帶負電界面中的快速鋅離子納米通道，實現(xiàn)了鋅離子的定向捕獲和有序沉積，從而在初始成核層中誘導(dǎo)水平定向的 Zn(002) 沉積，并為后續(xù)沉積的金屬提供了均勻的沉積位點。

在鋅的演化階段，由于 Si-O-Si 和 B-O 鍵的微交聯(lián)具有高動態(tài)適應(yīng)性和自愈性，PDMS/MMT（PMZn）界面層可與負極實現(xiàn)保形接觸。因此，PMZn@Zn 負極具有更高的庫侖效率（CE）（99.77%）和更長的循環(huán)壽命（2000 h），是裸鋅負極的 10 倍以上。

圖1. PMZn 界面層的積木效應(yīng)調(diào)制

總之，該工作提出的 PMZn 層積木效應(yīng)取得了有效成果，F(xiàn)IB-TEM 試驗證明成功實現(xiàn)了第一步，在金屬表面形成水平定向的 Zn(002) 沉積，為后續(xù)的 Zn 沉積提供了成核位點。由于蒙脫石保護層中帶負電的界面中快的 Zn²⁺通路，Zn²⁺ 遷移數(shù)從 0.32 顯著增加到 0.75，從而大大抑制了枝晶的生長，在第二步中實現(xiàn)了Zn²⁺的高效擴散。結(jié)合原位光學(xué)觀察，以及沉積層底部、橫截面和表面的形態(tài)結(jié)構(gòu)分析得到，PMZn界面層可以誘導(dǎo)水平方向的底部Zn(002)沉積，從而在積木效應(yīng)下誘導(dǎo)鋅自下而上沉積，實現(xiàn)平面均勻性。

此外，EIS、Tafel、LSV 等電化學(xué)特性分析表明，PMZn 層抑制了不可逆副產(chǎn)物和副反應(yīng)的產(chǎn)生。其中，PDMS 的動態(tài)界面可以緩沖鋅負極的表面變化，適應(yīng)沉積和剝離過程中的體積變化，在第三步實現(xiàn)了鋅沉積和剝離之間的穩(wěn)定平衡。

結(jié)果表明，高可逆性的 PMZn@Zn 負極的 CE 顯著提高（99.77%），在電流密度為 1 mA cm^-2 的條件下可連續(xù)工作 2000 h，在 10 mA cm^-2 的高電流密度條件下可穩(wěn)定沉積/剝離鋅超過 1000 h，在 20 mA cm^-2, 0.5 mAh cm^-2 的條件下，PMZn 對稱電池可穩(wěn)定工作 5000 個循環(huán)。在全電池中，PMZn@Zn 負極還能確保優(yōu)異的倍率性能和高容量保持率。因此，該策略不僅局限于鋅金屬電池，還適用于其他先進金屬電池在分子水平上的界面修飾。

圖2. 鋅離子電池的電化學(xué)特性

Building Block Effect Induces Horizontally Oriented Bottom Zn(002) Deposition for a Highly Stable Zinc Anode, Energy Storage Materials 2023 DOI:10.1016/j.ensm.2023.102928

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