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李俊華/熊尚超Nature子刊：Sn摻雜Pt/TiO2上CO吸附觸發(fā)反向氧溢出，增強(qiáng)低溫CO氧化

氧化物負(fù)載的鉑基金屬催化劑廣泛應(yīng)用于環(huán)境催化、電催化和與能源有關(guān)的加氫過程。研究貴金屬催化反應(yīng)的界面化學(xué)機(jī)理對催化科學(xué)的發(fā)展具有重要意義。強(qiáng)金屬-載體相互作用(SMSI)效應(yīng)已被廣泛用于描述和/或解釋電子相互作用現(xiàn)象，以及金屬在支撐材料上的穩(wěn)定化/不穩(wěn)定化。另一個重要的概念是吸附質(zhì)和/或中間體通過金屬載體界面的傳輸，稱為活性物質(zhì)溢出。與此同時，氧的溢出在氧化還原反應(yīng)中也起著根本性的重要作用，然而對氧溢出的關(guān)注卻很少。

基于此，清華大學(xué)李俊華和西南交通大學(xué)熊尚超等通過Sn摻雜對金紅石型TiO₂進(jìn)行調(diào)控，以激活TiO₂載體中的氧，并闡述了低溫(100°C)CO氧化過程中Sn摻雜TiO₂(SnTiO₂)向Pt位點(diǎn)反向溢氧的界面化學(xué)過程。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Pt/SnTiO₂的CO氧化活性是參考催化劑(Pt/TiO₂-A和Pt/TiO₂-R)的6-12倍，并且在7天的測試中沒有失活的跡象(在10% H₂O和100 ppm SO₂存在下)。

界面化學(xué)研究表明，CO在Pt位上的吸附觸發(fā)了反向氧溢出(ROS)，隨后出現(xiàn)了Pt⁴⁺物種。隨著Ti-O-Sn鍵在CO吸附Pt位點(diǎn)附近的斷裂，產(chǎn)生了O物種，形成了催化不可缺少的Pt-O位點(diǎn)。

基于以上結(jié)論，研究人員推測提高載體的氧遷移率，如構(gòu)建不對稱氧(M₁-O-M₂)或摻雜具有弱M-O鍵的次級金屬，可能對促進(jìn)反向氧溢出(ROS)特別有效。綜上，反應(yīng)物-吸附-目標(biāo)產(chǎn)物觸發(fā)界面反向氧溢出特性的揭示有助于理解反應(yīng)物中不同催化反應(yīng)的機(jī)理，將引起對微結(jié)構(gòu)和反應(yīng)物之間的效應(yīng)的進(jìn)一步研究。

Reverse Oxygen Spillover Triggered by CO Adsorption on Sn-doped Pt/TiO₂ for Low-temperature CO Oxidation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39226-6

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