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在鉑（Pt）族金屬中，釕（Ru）具有較低的水解離能，是替代Pt催化析氫反應(yīng)（HER）的有希望替代品。然而，優(yōu)化H*和OH*中間體在Ru催化位點上的吸附/解吸能還具有挑戰(zhàn)性。

基于此，四川大學(xué)趙長生教授和李爽教授、南京航空航天大學(xué)王毅教授等人報道了具有去質(zhì)子化和低親氧微環(huán)境的Mn-氧化合物配位Ru位點（MOC-Ru），用于調(diào)節(jié)H*和OH*的吸附/解吸，促進(jìn)HER動力學(xué)。MOC-Ru催化劑在酸性和堿性條件下分別僅需21和19 mV即可達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，超過了已報道的Ru基催化劑。此外，膜電解槽優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性表明，MOC-Ru催化劑作為H₂陰極具有很大的潛力。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者比較了MOC-Ru和C-Ru上Ru簇的HER活性和途徑。Barder電荷分析表明，在MOC-Ru中大約有0.02 |e|電子從MOC轉(zhuǎn)移到Ru原子層，而C-Ru中大約有0.06 |e|電子從Ru原子層轉(zhuǎn)移到C載體上。

MOC-Ru中的催化位點可分為三種類型：side-Ru、top-Ru和MOC。其中，MOC位點的H₂O*吸附能（-0.71 eV）高于side-Ru（-0.56 eV）和top-Ru（-0.64 eV）。MOC-Ru在整個電位內(nèi)的電流密度高于C-Ru，可能是由于MOC-Ru的親氧性較低，減輕了OH*對Ru位點的毒害。

此外，MOC-Ru的平均ΔG_OH*（-0.39 eV）低于C-Ru（-0.64 eV），表明Ru-OH*親和力減弱，有利于OH*解吸。對于H*的吸附/解吸，其中side-Ru位點的平均ΔG_H*（-0.31 eV）低于MOC（1.35 eV）、top-Ru（-0.48 eV）和C-Ru（-0.53 eV）)，表明side-Ru上H₂的快速生成過程。

基于ΔG_H*的分析，揭示了從Ru團(tuán)簇到接觸界面（從H¹*到H⁴*位點）的長距離H*溢出，可歸因于MOC-Ru的去質(zhì)子化催化微環(huán)境。

Mn-Oxygen Compounds Coordinated Ruthenium Sites with Deprotonated and Low Oxophilic Microenvironments for Membrane Electrolyzer-based H₂-Production. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202303331.

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趙長生/李爽/王毅AM：MOC-Ru助力膜電解制氫氣

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