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王野/周偉JACS：CH3OH選擇性高達(dá)75%！Au/H-MOR催化甲烷選擇氧化制甲醇

在生物還原劑存在下，氧氣的還原激活是酶系統(tǒng)(例如甲烷單加氧酶)選擇性氧化的一般策略。在適當(dāng)?shù)?span id="ml1fff9" class="wpcom_tag_link">催化劑上開發(fā)H₂等簡單還原劑進(jìn)行O₂活化，可以在原位生成H₂O₂等活性物質(zhì)，實現(xiàn)CH₄在水介質(zhì)中選擇性氧化為CH₃OH。

然而，最近的研究表明，除了甲醇之外，在某些情況下也可以形成乙酸，這降低了反應(yīng)的選擇性。因此，需要設(shè)計新型的多相催化劑和闡明在活化O₂過程中形成的活性物種，以提高該反應(yīng)的實際應(yīng)用潛力。

近日，廈門大學(xué)王野、周偉和蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Christophe Copéret等將單金屬金納米顆粒分散在具有強(qiáng)Br?nsted酸性的絲光沸石(H-MOR)上(Au/H-MOR)，在CO存在下，O₂有效地催化CH₄在水介質(zhì)中直接氧化成CH₃OH。

實驗結(jié)果表明，Au/H-MOR催化劑表現(xiàn)出最高的CH₃OH選擇性和最低的CO₂選擇性，CH₃OH選擇性在所有含碳產(chǎn)物中達(dá)到75%，以及在所有有機(jī)氧化物中達(dá)到94%；相比之下，Rh/H-MOR、Pd/H-MOR和Ir/H-MOR對CH₃OH的選擇性分別只有35%、8.8%和0.9%，在這些催化劑上形成的HCOOH作為主要的氧化產(chǎn)物并生成更多的CO₂。

此外，Au/H-MOR在催化劑循環(huán)試驗期間，性能沒有發(fā)生顯著變化、反應(yīng)后的催化劑的晶體結(jié)構(gòu)沒有改變，以及Au也沒有浸出到溶液中，表明該催化劑具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

核磁共振波譜(NMR)和理論計算表明，反應(yīng)過程中的H₂O₂并非由H₂和O₂之間的反應(yīng)產(chǎn)生，而是在Au/H-MOR催化劑存在下，直接由水溶液中的CO和H₂O₂產(chǎn)生，即該反應(yīng)涉及從CO、O₂和H₂O原位生成H₂O₂，然后轉(zhuǎn)化為·OH，隨后H₂O₂和·OH都參與CH₄的活化和氧化。

此外，CH₃OH在Au (111)面上的吸附能較低，導(dǎo)致Au/H-MOR具有高的CH₃OH選擇性。綜上，這項工作揭示了CH₄選擇性氧化制備CH₃OH的機(jī)理，這有助于推動其他重要選擇性氧化反應(yīng)的發(fā)展。

Selective Oxidation of Methane to Methanol over Au/H-MOR. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c04260

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王野/周偉JACS：CH3OH選擇性高達(dá)75%！Au/H-MOR催化甲烷選擇氧化制甲醇

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