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非均相催化劑中的金屬-載體相互作用（MSI）在再生氫重整反應中起著至關重要的作用，但傳統的催化劑對象僅限于單一金屬和載體。基于此，北京化工大學衛敏教授、張建博士、楊宇森博士和北京化工大學/浙江大學肖豐收教授等人報道了一類RhNi/TiO₂催化劑，其具有可調的RhNi-TiO₂強雙金屬-負載相互作用（SBMSI），來源于RhNi-層狀雙氫氧化物（RhNiTi-LDHs）前體的結構拓撲轉變。

所制得的0.5RhNi/TiO₂催化劑（Rh為0.5 wt.%）在乙醇蒸汽重整（ESR）反應中表現出優異的催化性能，H₂收率為61.7%，H₂產率為12.2 L h^?1 g_cat^?1，操作穩定性達到300 h，優于現有催化劑。

通過DFT計算，作者研究了乙醇脫氫和乙醛分解的反應能壘。根據計算結果，Ni₈/TiO_2-x和Rh₁Ni₇/TiO_2-x體系中乙醇脫氫的最佳路徑為CH₃CH₂OH→CH₃CH₂O*→CH₃CHO*→CH₃CO*，CH₃CO*發生C-C斷鍵生成CH₃*和CO。

對于CO的流重整反應機理主要包括四個步驟：（1）CO分子在Rh₁Ni₇/TiO_2-x的兩個Ni原子和一個Rh原子附近的空心位置進行活化吸附，與三個Ni原子相鄰（Ni₈/TiO_2-x），然后解離生成C和O，再與另一個CO分子發生歧化反應生成CO₂和C物種；（2）H₂O分子在界面氧空位處發生活化吸附，解離成活性羥基和氧；（3）H₂O解離產生的氫與C物種結合生成CH片段，CH片段被活性氧攻擊生成HCOO-中間體；（4）甲酸酯分解生成CO₂和H₂。結果表明，在Rh₁Ni₇/TiO_2-x和Ni₈/TiO_2-x催化劑上，HCOO-中間體的形成是決定反應速率的步驟，其能壘分別為2.36 eV和2.79 eV。

此外，對于CH_x的蒸汽重整過程，甲基的連續脫氫首先發生在Ni和RhNi雙金屬位點表面，生成CH片段，然后是CH向HCOO-轉化的類似過程。C/CH片段生成甲酸酯在Rh₁Ni₇/TiO_2-x和Ni₈/TiO_2-x催化劑上的能壘分別為2.36和2.79 eV，遠遠大于乙醇脫氫和乙醛分解，表明CO和CH_x的轉化是關鍵步驟。

特別是，Rh₁Ni₇/TiO_2-x上相對于Ni₈/TiO_2-x的反應能壘較低，證實了在雙金屬載體界面位點上的ESR反應得到了促進。

A strong bimetal-support interaction in ethanol steam reforming. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-38883-x.

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?北化工Nature子刊：乙醇蒸汽重整中的強雙金屬-載體相互作用

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