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?北科連芳AFM：引入富氫鍵網(wǎng)絡(luò)大幅提升固態(tài)聚合物電解質(zhì)的性能

固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPEs）及其復(fù)合材料是全固態(tài)鋰電池商業(yè)化應(yīng)用最有前景的材料，但需要滿足SPEs的要求，包括適中的機(jī)械強(qiáng)度、高鋰離子電導(dǎo)率以及穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面。

圖1 PNPU的制備及表征

北京科技大學(xué)連芳等設(shè)計(jì)了聚氨酯基聚合物（PNPU），以進(jìn)一步構(gòu)建用于高能量密度固態(tài)鋰金屬電池的聚偏二氟乙烯-六氟丙烯（PVDF-HFP）與PNPU-PVDF-HFP的混合固態(tài)聚合物電解質(zhì)。

理論計(jì)算和表征結(jié)果表明，PNPU-PVDF-HFP固態(tài)鋰離子電解質(zhì)膜仍然保持了PNPU的多種氫鍵模式，從而顯著改善了聚合物膜的機(jī)械性能，并使其結(jié)構(gòu)更加緊湊。此外，作者還證實(shí)了PNPU參與形成了混合電解質(zhì)中的雙Li⁺傳輸路徑，加速了鋰離子的遷移。

圖2 對稱電池性能

因此，PNPU-PVDF-HFP固態(tài)鋰離子電解質(zhì)膜具有合適的拉伸強(qiáng)度（5.16兆帕）、較高的伸長率（140.8%）、較高的環(huán)境離子電導(dǎo)率（4.13×10^-4 S cm^-1）、優(yōu)異的延展性以及在鋰金屬負(fù)極界面上的穩(wěn)定性。

結(jié)果，采用PNPU-PVDF-HFP固態(tài)電解質(zhì)的鋰/磷酸鐵鋰和鋰/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ 固態(tài)電池在30℃下具有穩(wěn)定的循環(huán)性能。這項(xiàng)研究為實(shí)現(xiàn)固態(tài)電池的機(jī)械電化學(xué)耦合穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)提供了一種可行的策略。

圖3 全電池性能

Largely Promoted Mechano-Electrochemical Coupling Properties of Solid Polymer Electrolytes by Introducing Hydrogen Bonds-Rich Network. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202307045

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