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王書華/陳皓/劉宏AEM：人工SEI層使鋰負(fù)極在空氣中穩(wěn)定4小時(shí)！

鋰金屬是一種很有前途的高能量密度電池的候選材料。然而，鋰對(duì)空氣的高度不穩(wěn)定性和循環(huán)過程中的枝晶生長是阻礙金屬鋰電池（LMB）商業(yè)應(yīng)用的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

圖1 制備工藝和作用示意

山東大學(xué)王書華、陳皓、濟(jì)南大學(xué)/山東大學(xué)劉宏等通過將鋰浸入0.1 M的三氟甲磺酸鋅溶液1分鐘，在鋰表面引入了有機(jī)/無機(jī)混合的人工固體電解質(zhì)界面相（SEI）。所設(shè)計(jì)的混合SEI使鋰金屬在空氣中的高穩(wěn)定性達(dá)4小時(shí)，并且使鋰負(fù)極在循環(huán)中無枝晶形成。

為此，作者對(duì)人工有機(jī)/無機(jī)SEI在空氣穩(wěn)定鋰負(fù)極和抑制鋰枝晶生長的機(jī)制進(jìn)行了分析。密度函數(shù)理論（DFT）計(jì)算表明，均勻分布的LiF和Zn吸收了-CF₃有機(jī)基團(tuán)，降低了O₂、H₂O和CO₂對(duì)Li的吸收能量，從而使鋰金屬負(fù)極具有良好的空氣穩(wěn)定性。

圖2 原位鋰沉積觀察和SEI分析

因此，在暴露于空氣中4小時(shí)后，采用具有人工SEI的負(fù)極的對(duì)稱電池中可以在0.5 mA cm^-2下循環(huán)600小時(shí)以上，Li||LiFePO₄（LFP）全電池中可以循環(huán)500次。

同時(shí)，有機(jī)/無機(jī)混合夾層在LMBs中也表現(xiàn)出良好的枝晶抑制作用。帶有混合SEI的負(fù)極在對(duì)稱電池中采用1,3-二氧戊環(huán)（DOL）和1,2-二甲氧基乙烷（DME）（1:1 v/v），而不使用任何添加劑，在2 mA cm^-2下循環(huán)了350小時(shí)以上。此外，Li||LFP（LFP的質(zhì)量負(fù)載為≈10 mg cm^-2）全電池在1C下表現(xiàn)出超過300次循環(huán)。

圖3 電化學(xué)性能研究

Promoting Air Stability of Li Anode via an Artificial Organic/Inorganic Hybrid Layer for Dendrite-Free Lithium Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202301023

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