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Nature子刊：理論+實(shí)驗(yàn)！雙電層介導(dǎo)極化場(chǎng)優(yōu)化光生載流子動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)

光催化水分解制氫被認(rèn)為是解決能源和環(huán)境危機(jī)的重要策略。然而，由于載流子動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)性能不理想，導(dǎo)致半導(dǎo)體中的光生電子-空穴(e^–/h⁺)易于復(fù)合、析氫過電位高，以及太陽能-氫氣(STH)轉(zhuǎn)化效率低。為解決上述問題，人們通過負(fù)載助催化劑和構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成內(nèi)置電場(chǎng)來抑制光生電荷復(fù)合。

然而，傳統(tǒng)的內(nèi)置電場(chǎng)對(duì)載流子輸運(yùn)的促進(jìn)作用非常有限，并且熱力學(xué)性能(氫吸附自由能(ΔG_H*)也不理想。因此，有必要開發(fā)合適的策略來改善載流子動(dòng)力學(xué)和優(yōu)化氫吸附自由能以推動(dòng)光催化的進(jìn)一步發(fā)展。

為了改善載流子動(dòng)力學(xué)和減少氫吸附的自由能，電子科技大學(xué)夏川和Gao Jian等利用電負(fù)性分子構(gòu)建雙電層(EDL)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的內(nèi)置電場(chǎng)來產(chǎn)生極化場(chǎng)，并通過調(diào)節(jié)表面原子的化學(xué)配位來優(yōu)化熱力學(xué)性質(zhì)。

具體而言，研究人員利用密度泛函理論(DFT)計(jì)算，從功函數(shù)、費(fèi)米能級(jí)、氫吸附吉布斯自由能和d帶中心等方面研究了電負(fù)性基團(tuán)(如羰基、酯等)對(duì)銅鎳的影響。結(jié)果表明，酯基(-O-C=O)可以有效地提高功函數(shù)(Φ=6.82 eV)，優(yōu)化表面原子的化學(xué)配位，降低了材料的費(fèi)米能級(jí)和氫吸附吉布斯自由能(ΔG_H*=?0.039 eV)。

基于理論計(jì)算指導(dǎo)，研究人員通過溶劑熱煅燒法合成酯化改性的CuNi (CuNi@O-C=O，CN@EDL)，并利用其作為CdS半導(dǎo)體光系統(tǒng)的助催化劑。光催化實(shí)驗(yàn)表明，最佳的CN@EDL/CdS催化劑的光催化產(chǎn)H₂速率為249.6 mmol h^-1g^-1，在420 nm光照下的表觀量子產(chǎn)率為63%。

綜合材料表征和機(jī)理實(shí)驗(yàn)結(jié)果，CN@EDL/CdS性能優(yōu)異的主要原因可歸納如下：1.電負(fù)性酯基的引入在CuNi表面形成了一個(gè)外部帶有負(fù)電極的EDL，有效地增強(qiáng)了功函數(shù)，從而提高了捕獲電子的能力，降低了HER過電位；2.酯基優(yōu)化了H的吸附/解吸能力；3.CN@EDL優(yōu)異的光吸收和LSPR效應(yīng)導(dǎo)致了額外的高能熱電子的形成；4.CN@EDL/CdS中形成了有效的載流子轉(zhuǎn)移通道，最終改善了光生電荷的分離效率。

Electric Double Layer-mediated Polarization Field for Optimizing Photogenerated Carrier Dynamics and Thermodynamics. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38600-8

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Nature子刊：理論+實(shí)驗(yàn)！雙電層介導(dǎo)極化場(chǎng)優(yōu)化光生載流子動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)

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