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AFM：空間受限拓撲轉(zhuǎn)換策略立大功，構(gòu)建Ni2P-Co2P異質(zhì)結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高效尿素電解

電化學尿素氧化反應(yīng)(UOR)為富尿素廢水的環(huán)境友善處理提供了一種有前途的解決方案。因為UOR在熱力學上比陽極析氧反應(yīng)(OER)更有利，UOR能夠同時去除尿素和輔助制氫(通過尿素氧化輔助水分解)或發(fā)電(通過直接尿素燃料電池，DUFC)。然而，由于復(fù)雜的6電子轉(zhuǎn)移過程，導致UOR的動力學緩慢，因此需要設(shè)計和開發(fā)高性能的催化劑來提高反應(yīng)速率。

近日，中南林業(yè)科技大學吳義強和卿彥等通過磷化空間受限溶劑熱法合成相互連接的Ni-Co LDH/碳(Ni-Co LDH/C)前體，成功制備出超細Ni₂P-Co₂P異質(zhì)結(jié)構(gòu)(Ni₂P-Co₂P/C)。

在合成過程中，使用含氮配體作為碳源是這種結(jié)構(gòu)空間受限生長的關(guān)鍵，其提供了一個局部空間將納米Ni-Co物種限制在碳框架中；這種空間受限的生長將使這兩相之間的耦合效應(yīng)更強，同時暴露更多的活性位點，以促進UOR過程。

實驗結(jié)果表明，Ni₂P-Co₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)比大多數(shù)最先進的催化劑具有優(yōu)異的UOR性能，它只需要1.27 V的超低電位就可以獲得10 mA cm^-2的電流密度和28.71 mV dec^?1的Tafel斜率，并且在高電流密度下顯示出超過200小時的優(yōu)異耐久性，在實際應(yīng)用中顯示出巨大的潛力。

基于結(jié)構(gòu)表征和實驗結(jié)果，對Ni₂P-Co₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)電催化尿素氧化機理的基本理解如下：在電解過程中Ni₂P-Co₂P/C異質(zhì)結(jié)構(gòu)表面進行不可逆重構(gòu)以產(chǎn)生NiOOH-CoOOH；隨后，尿素分子的初始吸附趨向于發(fā)生在NiOOH-CoOOH/C的Co位點；最后，NiOOH-CoOOH/C的Ni位點促進了CO₂的解吸。

此外，理論計算表明，NiOOH-CoOOH/C中Co位點的速率控制步驟(RDS)涉及CO(NH₂)₂*脫氫轉(zhuǎn)化為CONH₂NH*，熱力學勢壘為1.01 eV；另一方面，NiOOH-CoOOH/C和NiOOH/C中Ni的RDS涉及CONH₂NH *脫氫成CONH₂N*。結(jié)果表明，Co中心的熱力學勢低于Ni中心，有利于尿素的分解。并且，Co的引入導致了Ni中心熱力學勢壘的降低，表明Co的存在增強了UOR活性。

Ultrafine Homologous Ni₂P–Co₂P Heterostructures via Space-Confined Topological Transformation for Superior Urea Electrolysis. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202303300

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