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山東大學李培洲Small：提高45倍！M-PyPor-COFs實現高效CO2光還原

將CO₂轉化為增值化學品以解決碳排放引起的溫室效應有希望，但也具有挑戰性?；诖?，山東大學李培洲教授等人報道了通過將金屬離子（Co²⁺、Ni²⁺、Cu²⁺和Zn²⁺）包埋在咪唑連接的強健光敏共價有機骨架（PyPor-COF）中，合理設計和構建了有效的CO₂轉化光催化劑。結果表明，所有金屬化的PyPor-COFs（M-PyPor-COFs）的光化學性質都有顯著的增強。

光催化反應表明，Co-金屬化PyPor-COF（Co-PyPor-COF）在光照射下的CO產率高達9645 μmol g^?1 h^?1，選擇性為96.7%，是無金屬化PyPor-COF的45倍以上，而Ni-金屬化PyPor-COF（Ni-PyPor-COF）可進一步串聯催化CO生成CH₄，產率為463.2 μmol g^?1 h^?1。

通過DFT計算，作者研究了Co-PyPor-COF和Ni-PyPor-COF以及無金屬的PyPor-COF的反應途徑，發現它們具有優異的CO₂光還原活性。通過計算不同反應步驟的吉布斯自由能（ΔG），發現Co-PyPor-COF中*COOH的形成能壘僅為0.32 eV，遠小于Ni-PyPor-COF的1.72 eV和PyPor-COF的2.18 eV。當PyPor-COF的ΔG值過高而不能生成*COOH時，Co-PyPor-COF的生成能壘降低，表明*COOH更容易有效地被Co聚集中心固定，從而提高了Co-PyPor-COF光催化還原CO₂的收率和選擇性。

此外，兩種金屬化COFs從*COOH到*CO的轉變在熱力學上都是有利的，其能量發射分別為-0.63 eV和-3.03 eV，表明Ni催化中心比CO催化中心具有更強的捕獲*CO的能力，可能是由于兩種金屬的電子結構不同所致。由于具有合適的能壘和躍遷能，Co-PyPor-COF傾向于通過途徑I解離*CO中間體，而不是通過途徑II進一步將CO*質子化為CHO*，使得它具有高度的CO選擇性。

因此，Co-PyPor-COF催化的CO₂還原反應是一個熱力學控制的反應。Ni-PyPor-COF由于更高的*COOH形成能壘和更大的能量發射，更容易生成*CO物種，傾向于通過途徑II將*CO質子化為*CHO，通過進一步的反應生成CH₄。

Highly Enhancing CO₂ Photoreduction by Metallization of an Imidazole-linked Robust Covalent Organic Framework. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202303324.

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