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宋禮/何群Nature子刊：構建不對稱二氮配位Ni單原子位點，實現高效CO2電還原為CO

將CO₂電化學還原為碳基燃料和化學品是碳捕獲、利用和儲存(CCUS)技術的重要組成部分，在可再生能源儲存和減少CO₂排放方面具有廣闊的應用前景。其中，在眾多CO₂RR反應產物中，CO在工業中具有重要應用。然而，由于CO₂(806 kJ mol^-1)的強化學鍵合強度和競爭性析氫反應(HER)，實現高效和選擇性CO₂RR反應具有巨大挑戰。

雖然一些貴金屬催化劑如金(Au)和銀(Ag)具有高CO選擇性，但它們的高成本和較低的電流密度限制了它們的實際應用。因此，有必要構建低過電位、高電流密度的非貴金屬基催化劑來代替貴金屬來催化CO₂選擇性還原為CO。

近日，中國科學技術大學宋禮和何群等報道了一種與吡咯氮和吡啶氮配位的高效Ni基單原子催化劑(Ni-N-C)，并將其用于催化CO₂還原為CO。實驗結果表明，所制備的Ni-N-C催化劑在-0.7 V_RHE下的CO法拉第效率(FE)達到98.5%、CO部分電流密度為37.6 mA cm_geo^-2，以及在-0.7/-1.0 V_RHE下具有37600/274000 site^-1 h^-1的TOF值。

此外，Ni-N-C還具有優異的穩定性，在電流密度為450 mA cm_geo^-2下，可以持續穩定工作60小時，并且FE_CO一直保持在96%以上。

理論計算表明，強CO單吸附有利于第二CO(形成雙CO吸附態)的吸附優化，同時，第一CO吸附對不飽和Ni中心表現出良好的能量效應。為了理解這種能量效應，計算了吸附前后Ni 3d軌道和CO分子軌道的投影態密度(PDOS)。與NiN₄相比，Ni-N₂較高的d帶中心可以形成更強的金屬-CO鍵。然后，分析了單CO吸附態NiN₂構型(NiN₂-CO)對CO₂RR的影響。第一CO吸附降低了Ni的d帶中心，從而降低了對第二CO吸附的偏好。

具體而言，NiN₂-CO的*CO₂-*COOH-*CO路徑的自由能下降，CO在NiN₂-CO上的解吸變得比Ni-N₂更容易；并且單CO吸附抑制了Ni-N₂上的析氫反應(HER)，表現為*H的自由能(ΔG)增加。此外，第二CO吸附可以產生比CO脫附更大的能壘，這意味著發生在Ni-N₂位點的單CO吸附導致最優的CO₂RR反應。

Asymmetric Dinitrogen-coordinated Nickel Single-atomic Sites for Efficient CO₂ Electroreduction. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39505-2

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