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?海大AFM: 雙金屬位點(diǎn)MOF的非晶化工程研究—火山型析氧反應(yīng)趨勢(shì)

電化學(xué)水分解制高純度氫氣被認(rèn)為是解決全球能源需求和環(huán)境惡化問題的有效途徑。在電解水過程中，陽極析氧反應(yīng)(OER)涉及熱力學(xué)上坡反應(yīng)和緩慢的質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，這嚴(yán)重限制了水分解產(chǎn)氫的效率。目前，貴金屬Ir/Ru基催化劑仍是最先進(jìn)的OER催化劑，但它們的稀缺性和高成本限制了其實(shí)際應(yīng)用。

過渡金屬氧化物，(含氧)氫氧化物，碳化物，磷化物和硫化物顯示出替代貴金屬催化劑的巨大潛力，但是，盡管人們做了大量的努力，非貴金屬基電催化劑仍然不能滿足工業(yè)應(yīng)用的嚴(yán)格要求。因此，制定合理的策略，以實(shí)現(xiàn)構(gòu)建高效的過渡金屬OER催化劑具有重要意義。

近日，中國海洋大學(xué)黃明華課題組設(shè)計(jì)了一系列Ni/Co離子與對(duì)苯二甲酸(H₂BDC)配位的雙金屬金屬有機(jī)框架(Ni_xCo_y-BDC)，通過改變金屬中心(Ni/Co)的比例可以實(shí)現(xiàn)非晶態(tài)結(jié)構(gòu)，并將其作為研究結(jié)構(gòu)-活性關(guān)系(SAR)的模型催化劑。Ni_xCo_y-BDC的非晶結(jié)構(gòu)不僅可以增加活性位點(diǎn)數(shù)量，而且可以促進(jìn)局部電子的重新分布，從而優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)，有助于提高OER活性。

同時(shí)，研究人員在中間體結(jié)合能(ΔGOH*/O*/OOH*)和催化OER活性之間建立了SAR，即定量的火山形關(guān)系，d帶中心模型進(jìn)一步證明了這種相關(guān)性。其中，OER活性可以通過Ni/Co原子的3d軌道與反應(yīng)中間體(OH*，O*和OOH*)的O 2p軌道之間的耦合來調(diào)控，位于火山頂附近的無定形Ni₈Co₂-BDC具有接近最佳的氧相關(guān)中間體的結(jié)合能，從而導(dǎo)致低過電位，優(yōu)化的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和對(duì)OER的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

具體而言，最優(yōu)的Ni₈Co₂-BDC在1.0 M KOH溶液中達(dá)到10 mA cm^?2的電流密度過電位僅為274 mV，Tafel斜率為73.1 mV dec^?1，性能優(yōu)于最先進(jìn)的RuO₂催化劑。此外，該催化劑在10 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行48小時(shí)而沒有發(fā)生明顯的活性下降，并且穩(wěn)定性測(cè)試后材料的非晶形結(jié)構(gòu)仍然保持，表明Ni₈Co₂-BDC具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

總的來說，該項(xiàng)工作為非定量晶態(tài)MOF催化劑的結(jié)構(gòu)-化學(xué)活性關(guān)系提供了新的思路，強(qiáng)調(diào)了對(duì)催化活性與中間體吸附能或電子相互作用之間關(guān)系的理解，為設(shè)計(jì)高性能的非晶態(tài)MOF催化劑提供了理論指導(dǎo)。

Amorphization Engineering of Bimetallic Metal-Organic Frameworks to Identify Volcano-Type Trend toward Oxygen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202304380

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