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1. Nature子刊：選擇性鋅離子插層，助力實用無負極鋅電池！

電池頂刊集錦：Nature子刊、AM、AEM、Angew.、AFM、Matter等成果！

用于可持續(xù)固定存儲的水系鋅金屬電池的發(fā)展受到了兩大挑戰(zhàn)的阻礙：（1）通過抑制偶然的質子共插和溶解，在氧化物正極實現主要的鋅離子（去）插層，以及（2）同時克服負極鋅枝晶生長引發(fā)的寄生電解液反應。

圖1 混合共晶電解質的電解質網絡

滑鐵盧大學Linda F. Nazar、阿貢國家實驗室Kristin A. Persson等利用原位/非原位技術揭示了典型的氧化物正極的Zn²⁺與質子插層化學的競爭，并通過開發(fā)一種具有成本效益和不易燃的混合共晶電解質來緩解副反應。

具體而言，這項工作采用一種基于硫酸鹽的混合共晶電解質有效地抑制了有害的質子插層和正極溶解。這要歸功于一個強烈的氫鍵網絡，它減輕了水的活性。此外，一個完全水合的Zn²⁺溶劑化結構被揭示出來，并促進了界面電荷轉移。

圖2 無枝晶和高可逆的Zn沉積/剝離

結果，在商業(yè)相關的4 mAh cm^-2的面積容量下，實現了無枝晶的Zn沉積/剝離，并具有99.8%的超高平均庫侖效率，在8 mAh cm^-2時壽命可達1600小時。

此外，通過在兩個電極上同時穩(wěn)定鋅的氧化還原作用，這里實現了鋅離子電池性能的新記錄，即4 mAh cm_-2的無負極電池在25℃下100次循環(huán)后保持了85%的容量。使用這種共晶設計的電解液，進一步實現了鋅-碘全電池，其在2500次循環(huán)后保持了86%的容量。總之，該方法代表了一個長期儲能的新途徑。

圖3 實用全電池的電化學性能

Enabling selective zinc-ion intercalation by a eutectic electrolyte for practical anodeless zinc batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38460-2

2. 范壯軍/燕友果/劉征Nature子刊：仿生COF基準固態(tài)電解質實現常溫固態(tài)鈉電！

固態(tài)聚合物電解質被認為是開發(fā)實用固態(tài)鈉電池最有前途的候選者之一。然而，差離子電導率和狹窄的電化學窗口阻礙了它們的進一步應用。

圖1 結構設計

中國石油大學（華東）范壯軍、燕友果、劉征等受細胞膜生物離子通道的啟發(fā)，制備了一種具有仿生Na⁺通道的COF基準固態(tài)電解質（QSSE）膜。其中，錨定在COF內壁上的相鄰羧酸基團（-COO-）形成亞納米通道（6.7–11.6??），其可以離解雙三氟甲磺酰基酰亞胺鈉（NaTFSI）鹽并促進Na⁺的選擇性傳輸。

密度泛函理論（DFT）計算和分子動力學（MD）模擬表明，Na⁺的局域分布和快速傳導機制與細胞膜的Na⁺/K⁺通道相似。此外，由于-COO-的電負性，Na⁺優(yōu)先吸附在亞納米尺寸的區(qū)域，而TFSI^–在COF通道的中心被排斥。此外，添加碳酸亞丙酯（PC）溶劑可以有效地潤濕晶界，提高電解質/電極界面的相容性。

圖2 COF-NaTFSI的Na⁺轉運機制

由于COFs促進的亞納米限制效應，溶劑傾向于附著在COFs的內部，這使QSSE更難氧化和分解，從而有效地增加了Na⁺傳導和工作溫度范圍。結果，基于COF的QSSE在25 1?±?1°C時顯示1.30?×?10^–4?S?cm^–1的Na⁺電導率和0.90的較大Na⁺遷移數（t_Na+），展示了其在SSBs中的實際應用潛力。

當在Na||Na₃V₂(PO₄)₃扣式電池和單層軟包電池中組裝和測試時，基于COF的QSSE有助于實現在25±1℃下和12-60mA g^-1電流范圍內的高效循環(huán)性能。

圖3 Na|QSSE|NVP/C電池性能

Bioinspired design of Na-ion conduction channels in covalent organic frameworks for quasi-solid-state sodium batteries. Nature Communications 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38822-w

3. 哈工程/溫大Angew：光驅動的超快速鈉離子存儲

利用雙功能光電極來收集和儲存太陽能，是實現可再生能源利用的一個具有挑戰(zhàn)性但高效的方法。

圖1 材料設計

哈爾濱工程大學趙贏營、陳玉金、朱春玲、溫州大學侴術雷等設計了由TiO₂納米管支撐的N摻雜碳涂層MoS₂納米片（TiO₂@MoS₂ HSs@NC），其具有TiO₂@MoS₂光電轉換界面和MoS₂@NC電子傳輸界面，可用于超快鈉離子存儲和雙功能光電極，從而實現太陽能的采集和存儲。

具體而言，這項工作利用原子層沉積（ALD）技術構建了MoO₃納米棒上的超薄TiO₂包層，然后通過陰離子交換轉化為MoS₂納米片錨定在管狀TiO₂支柱上。這種多異質結構大大改善了鈉離子的儲存動力學，并促進了光激發(fā)載流子的分離。此外，TiO₂支柱和N-摻雜的碳涂層在反復鈉化/脫鈉過程中提供了高的結構剛性和韌性。同時，N摻雜的碳增加了Na⁺的電導率和動力學特性。

圖2 半電池/全電池的鈉離子存儲性能

正如預期的那樣，TiO₂@MoS₂ HSs@NC表現出加速的鈉離子存儲和出色的循環(huán)性能。此外，TiO₂@MoS₂ HSs@NC顯示出巨大的潛力，可用作光充電鈉離子電池（photo-SIBs）的雙功能光電極，被光照時，其在0.2 A g^-1下可將鈉離子儲存量從525.2 mAh g^-1大幅提高到650.4 mAh g^-1，并在2.0 A g^-1的光輔助充電下實現了0.71%的卓越光轉化效率。

此外，值得注意的是，當光-SIB僅由1太陽光充電時，它可以獲得0.94V的高充電電壓和231.4 mAh g^-1的理想放電容量。這項工作表明，開發(fā)具有雙重功能的光電極的光電池是可行的，這將在面向未來的離網系統中引起極大的興趣。

圖3 鈉儲存動力學與結構穩(wěn)定性分析

Dual-Functional Z-Scheme TiO2@MoS2@C Multi-Heterostructures for Photo-Driving Ultra-Fast Sodium Ion Storage. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202303056

4. 港理工張標AM：基于抗疲勞水凝膠電解質的全柔性鋅離子電池

水凝膠電解質已被廣泛用于鋅金屬電池，以用于可穿戴電子產品。盡管在優(yōu)化化學結構和提高拉伸彈性方面進行了廣泛的研究，但水凝膠在反復變形下的機械穩(wěn)定性在很大程度上被忽視，這會導致其在大循環(huán)容量下的性能不令人滿意。

圖1 材料合成與表征

香港理工大學張標等通過對采用各種水凝膠電解質的鋅負極的系統研究，發(fā)現抗疲勞性能對保證水凝膠的穩(wěn)定性和完整性起著至關重要的作用。另外，鹽和聚合物基質都顯著影響水凝膠在循環(huán)壓縮下的機械穩(wěn)定性。

在所有合成的電解質中，Zn(ClO₄)₂-聚丙烯酰胺/殼聚糖水凝膠電解質（C-PAMCS）是高能鋅負極的理想選擇。由于離液鹽和雙網絡共聚物，C-PAMCS在不犧牲Zn沉積均勻性的情況下顯示出改善的抗疲勞性能。

圖2 水凝膠電解質的機械性能

結果，采用C-PAMCS的對稱Zn//Zn電池在大容量下提供了前所未有的循環(huán)壽命，即在5mA cm^-2/5mAh cm^-2和10mA cm^-2/10mAh cm^-2下分別超過2700小時和1500小時。

此外，作者舉例展示了C-PAMCS在全柔性鋅離子電池中的潛在應用，該電池由基于嵌入Ag納米線彈性體的柔性集流體實現。這項工作為開發(fā)高性能鋅負極和衍生儲能裝置提供了水凝膠電解質工程的基本原理。

圖3 全柔性鋅離子電池的性能

Anti-Fatigue Hydrogel Electrolyte for All-Flexible Zn-Ion Batteries. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202300498

5. 孟穎AEM：硬碳的預鈉化使高性能全固態(tài)鈉離子電池成為可能

全固態(tài)鈉離子電池（AS3iBs）由于其適當的安全性和在廣泛的溫度范圍內的穩(wěn)定性，在固定式儲能系統中備受追捧。硬碳（HC）具有成本低、低氧化還原電位和高容量的優(yōu)勢，是實現實用大規(guī)模鈉離子電池不可或缺的。然而，利用這種負極材料的電池的能量密度由于其低初始庫侖效率（ICE）而受到阻礙。

圖1 材料表征

加州大學圣地亞哥分校孟穎等研究了兩種策略來改善HC負極的ICE：1）在1000℃下進行額外的熱解；2）通過NaBH₄添加劑的熱分解進行預處理。實驗結果表明，額外的熱解增加了石墨化，從而增加了C_sp2：C_sp3的比例，而NaBH₄的熱分解在HC表面產生了金屬鈉以補償鈉的損失。

圖2 半電池研究

因此，采用熱處理HC的半電池的ICE有所改善，從83%增加到90%，與此同時預鈉化使ICE更高，超過99%。電化學表征和X射線光電子能譜（XPS）顯示，HC中不可逆的鈉離子以Na-O-C的形式存在，這是HC結構中固有的鈉儲存機制。更重要的是，采用預鈉化HC負極和NaCrO₂正極的全固態(tài)鈉離子電池被組裝起來，其ICE可以從75%提高到92%。

圖3 全固態(tài)鈉離子電池性能

High-Performing All-Solid-State Sodium-Ion Batteries Enabled by the Presodiation of Hard Carbon. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202300776

6. 西工大郭瑞生AFM：采用自模板策略設計核殼結構氧化物助力耐用鋅電池

氧化錳作為水系鋅離子電池的明星正極材料，因其環(huán)保、出色的理論容量和高電壓而得到大力發(fā)展。然而，三價錳的嚴重Jahn-Teller畸變對循環(huán)穩(wěn)定性有不利的影響。

圖1 準1D@0D混合錳/鉬氧化物的合成過程

西北工業(yè)大學郭瑞生等通過一步水熱反應，采用自制模板法成功設計了具有雜原子交叉摻雜的1D核殼雙金屬氧化物。具體來說，摻Mo的α-MnO₂的厚殼具有增加的納米孔、擴大的晶格間距和高氧化態(tài)，不僅貢獻了高容量，而且抑制了由于摻入高價Mo⁶⁺而產生的晶格畸變；而摻Mn的MoO₃納米帶的薄芯提供了一個成型的模板、重要的Mo源和改善的導電路徑。

圖2 電化學性能研究

因此，Zn//MMO-2電池展示了卓越的循環(huán)穩(wěn)定性（在0.2和5.0 A g^-1下，容量保持率超過90%）、增強的離子擴散動力學（高達10^-10至10^-8 cm² s^-1）和更高的倍率性能，并提高了比容量（在0.2 A g^-1下為366.2 mAh g^-1）。

除了提升紐扣電池的電化學性能，這種復合材料還平衡了柔性微型電池的電化學和機械性能，其面能量密度為261.2 μWh cm^?2。因此，這種協同的自模板和交叉摻雜策略可以擴展到其他高性能金屬氧化物的儲能應用的材料設計。

圖3 動力學研究

Cross-Doped Mn/Mo Oxides with Core-Shell Structures Designed by a Self-Template Strategy for Durable Aqueous Zinc-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202301351

7. Matter：通過TEM洞察燒結溫度對LLZO-NCM復合正極的影響

固態(tài)電解質（SE）|正極活性材料（CAM）界面的高阻抗往往限制了氧化物基固態(tài)電池（SSB）的電荷傳輸。通過最大化SE和CAM之間的接觸來降低界面阻抗，通常是通過在高溫下將材料共燒結來實現的。

圖1 LLZO|NCM復合顆粒的SEM圖像

馬爾堡-菲利普大學Kerstin Volz、吉森大學Jürgen Janek等采用各種透射電子顯微鏡（TEM）技術研究了在不同溫度下共燒結的Li_6.25Al_0.25La₃Zr₂O₁₂（LLZO）和LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM）復合正極，以研究燒結溫度對材料完整性的影響。具體而言，這里研究了三種不同的樣品：只壓制不燒結，在500℃燒結和在600℃燒結。

研究顯示，NCM原生顆粒在燒結溫度為500℃和600℃之間的晶界處發(fā)生了從原始分層相（R3m）到類似巖鹽結構（Fm3m）的相變。雖然在500℃燒結的NCM顆粒沒有顯示出這些大規(guī)模的相變，但在與LLZO的界面上用HRTEM成像進行更詳細的分析時，發(fā)現晶粒內存在大量的晶格缺陷，特別是邊緣位錯，以及在表面從層狀相轉變?yōu)長a(Ni,Co,Mn)O₃狀結構，并形成了巖鹽相。這種結構的變化阻礙了鋰離子向體內的傳輸，最終導致電極的倍率能力差，容量低。

圖2 LLZO|NCM界面相變區(qū)的可視化

額外的電子能量損失能譜(EELS)測試進一步表明LLZO和NCM之間的元素交換，以前只報道過在較高的溫度下發(fā)生。其他分析技術，如XRD、XPS或拉曼光譜，也不能在界面上檢測到這些狹窄的缺陷區(qū)域，這突出了（S）TEM觀察在獲得材料性能的結構性洞察力方面的重要性。

圖3 界面區(qū)域的EELS數據

Influence of the sintering temperature on LLZO-NCM cathode composites for solid-state batteries studied by transmission electron microscopy. Matter 2023. DOI: 10.1016/j.matt.2023.04.022

8. AFM：控制溶劑化和SEI的形成增強-40℃下鋰界面動力學

由于傳輸限制以及電極界面上遲緩的Li⁺動力學，鋰基電池在低溫（<0℃）下的運行是具有挑戰(zhàn)性的。在低溫下通過固體電解質間相（SEI）的脫溶劑化、電荷轉移和傳輸之間的復雜關系尚未得到很好的理解，這阻礙了電解液的發(fā)展。

圖1 電解液表征

喬治亞理工學院Matthew T. McDowell等開發(fā)了一種基于醚/氫氟醚和氟代碳酸乙烯酯（FEC）的三元溶劑電解液，以改善低溫下的鋰循環(huán)，并進一步揭示了局部溶劑化結構對界面Li⁺動力學和SEI化學的影響。

研究發(fā)現，在由DOL/TTE（1:1體積比）+FEC（10體積%）以及雙三氟甲烷磺酸鋰（LiTFSI）鹽組成的電解液中，鋰負極在低溫下具有相對較高的庫倫效率（CE）（在-20℃和-40℃時分別為95.1%和93.3%），這超過了基于DOL/DME的電解液。由TTE共溶劑引起的Li⁺溶劑化結構的變化導致了低溶劑化能和更普遍的Li⁺-FEC配位，使無機物豐富的SEI成為可能，這都有利于提高界面動力學。

圖2 Li金屬在不同溫度下的循環(huán)性能及形貌

研究顯示，在預循環(huán)步驟中產生的SEI的化學特性與Li⁺脫溶劑化和鋰金屬成核進一步相關聯。此外，TTE共溶劑對于與高壓正極的界面也是有利的，因為它在相對于Li/Li⁺的電位超過4.0V時抑制了電解液的氧化，從而使NMC622/鋰電池在-40℃下實現了全電池循環(huán)。這些結果證明了控制液態(tài)電解液內的分子相互作用對提高低溫電池性能的重要性。

圖3 全電池性能

Controlling Solvation and Solid-Electrolyte Interphase Formation to Enhance Lithium Interfacial Kinetics at Low Temperatures. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302778

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