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Angew.：氧空位耦合Fe3C/Fe3O4異質結構，實現高選擇性電還原N2制NH3

氨(NH₃)是一種應用廣泛的化學物質，是大多數肥料的基礎。到目前為止，NH₃的生產大多依賴Haber–Bosch工藝，但該工藝存在高能源消耗和大量CO₂排放的缺點。電化學氮氣還原反應(NRR)工藝為經濟高效、環保的可再生電力轉化為NH₃提供了一條有希望的途徑。然而，由于N₂分子較高的N≡N解離能和競爭析氫反應(HER)的存在，在環境條件下高選擇性生產氨仍然是一項極具挑戰性的任務。因此，設計和開發高效的電催化劑進一步增強NRR催化活性對于電化學NRR的實際應用具有重要意義。

基于此，東北師范大學臧宏瑛、顏力楷和紐約州立大學布法羅分校武剛等提出了一種獨特的原位氧空位構建策略，通過構建一個碳包覆Fe₃C/Fe₃O₄異質結的空心殼結構(Fe₃C/Fe₃O₄@C)來平衡N₂吸附和NH₃解吸。具體而言，通過對淀粉保護的NH₂-MIL-88(Fe)進行退火，在Fe₃C/Fe₃O4異質結構中原位形成氧空位，表面氧空位的引入和異質結的形成在電催化過程中提高N₂活化和NRR活性方面起著關鍵作用。

實驗結果表明，最佳的Fe₃C/Fe₃O₄@C-950催化劑在?0.2 V_RHE下的氨生產速率和相應的法拉第效率分別為25.7 μg h^?1 mg_cat^?1和22.5%。同時，該催化劑在?0.2 V_RHE下連續運行12小時沒有發生明顯活性下降；經過連續6次N₂還原循環，氨產率和法拉第效率幾乎沒有發生衰減，表明Fe₃C/Fe₃O₄@C-950具有優異的NRR穩定性。

此外，根據密度泛函理論(DFT)計算，Fe₃C/Fe₃O4異質結構上的N₂還原更傾向于遠端機理，而N-NH₂*的形成是電勢決定步驟。總體而言，該異質結構催化劑在酸性電解質中具有良好的NRR催化性能，以及顯著的NH₃選擇性。

總的來說，這項工作開發了一中設計具有最佳氧空位的高效電催化劑的策略，這對合理設計高效的電催化劑以加速NRR動力學和提高NH₃選擇性具有指導意義。

Constructing Oxygen Vacancies via Engineering Heterostructured Fe₃C/Fe₃O₄ Catalysts for Electrochemical Ammonia Synthesis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304797

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