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董全峰/鄭明森EES：通過(guò)原位預(yù)植入原子在鈉金屬上構(gòu)建穩(wěn)定SEI

對(duì)于鈉基電池來(lái)說(shuō)，實(shí)現(xiàn)高可逆性的鈉沉積/剝離是非常具有挑戰(zhàn)性的。在鈉電極表面建立堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面（SEI）膜是一種務(wù)實(shí)而有效的方法。然而，現(xiàn)有的各種SEI層基本上都是簡(jiǎn)單地覆蓋在金屬表面，因此它們之間的結(jié)合并不牢固，這就是為什么這些SEI層在電池循環(huán)中不穩(wěn)定的根本原因。

圖1 SEI設(shè)計(jì)

廈門大學(xué)董全峰、鄭明森等提出了一種獨(dú)特的SEI設(shè)計(jì)策略，即通過(guò)在鈉金屬上原位預(yù)植入原子氟根來(lái)重鑄SEI（RSEI）。在此，一種可溶性的多功能酰胺分子雙（三氟乙酰胺）（ECDA），作為氟的助推器，首次被應(yīng)用于鈉金屬電池（SMB）中的RSEI構(gòu)建，它可以有效地錨定在鈉電極上，并與FEC相互作用，釋放豐富的F原子。

分子動(dòng)力學(xué)模擬（MD）和實(shí)驗(yàn)表明，在ECDA的參與下，鈉表現(xiàn)出強(qiáng)烈的靜電排斥和誘導(dǎo)效應(yīng)，驅(qū)動(dòng)FEC分解的F原子由外向內(nèi)高強(qiáng)度地深入到鈉中，獲得一個(gè)功能性的根基界面。然后，預(yù)植入形成的界面將依次促進(jìn)SEI的形成反應(yīng)并成為其一部分，最終獲得R-SEI。

此外，這個(gè)界面可以進(jìn)一步誘導(dǎo)更多的無(wú)機(jī)成分（如NaF、Na_xN、Na₂O）在SEI層內(nèi)積累，從而構(gòu)建一個(gè)多層、富含無(wú)機(jī)物、具有濃度梯度的R-SEI。這種R-SEI加速了Na⁺的運(yùn)輸并表現(xiàn)出良好的Na⁺滲透性，從而促進(jìn)具有較高表面積的納米球形沉積顆粒的形成。

圖2 半電池性能

因此，R-SEI使Na||Cu電池在碳酸酯電解液中的250次循環(huán)中實(shí)現(xiàn)了97.3%的超高CE，并使Na||Na對(duì)稱電池在1mA cm^-2下實(shí)現(xiàn)了1700小時(shí)的顯著壽命。此外，ECDA擴(kuò)大了以碳酸酯為基礎(chǔ)的SMB的電化學(xué)窗口，并提高了普魯士藍(lán)正極的循環(huán)穩(wěn)定性。Na||PB電池在4.5V的高壓下，在500次循環(huán)中的平均CE為99.6%，并具有出色的倍率性能（20C）。

此外，定制的碳酸酯電解液使Na||PB電池在-30至70℃的寬溫度范圍和4.7V的高電壓下具有優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。

此外，在ECDA基碳酸酯電解液形成的R-SEI和正極-電解質(zhì)-界面相（CEI）使Na@Cu||PB全電池（N:P=4:1）具有令人印象深刻的循環(huán)性能（200次循環(huán)后容量保持率為86%，平均CE為99.4%）和倍率能力（20C）。顯然，上述優(yōu)秀的性能很好地證明了該策略的可行性。

圖3 Na ||PB電池性能

A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. Energy & Environmental Science ( IF 39.714 ) Pub Date : 2023-06-04 , DOI: 10.1039/d3ee01016c

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