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海南大學王寧/羅強AFM：Ni單原子協(xié)同異質結構，提高Ni-SCN@G光催化鈾酰還原活性

目前，鈾礦開采和核工業(yè)廢水導致產生大量含鈾廢水，并且水環(huán)境中的鈾主要以可溶性六價態(tài)鈾(U(VI))化合物(鈾酰離子(UO₂²⁺)或其配合物)的形式存在。

因此，開發(fā)有效和可持續(xù)的方法去除水中的U(VI)引發(fā)人們廣泛關注。太陽能驅動的鈾酰(VI)光還原為可溶性較低的四價鈾對環(huán)境可持續(xù)性具有重要意義，然而目前對高性能半導體的研究卻受到低電荷分離/遷移難題的困擾。

基于此，海南大學王寧和羅強等制備了Ni單原子錨定的S摻雜g-C₃N₄/RGO異質結光催化劑(Ni-SCN@G)，其能夠在可見光照射下快速高效還原U(VI)。

Ni之所以被選作配位金屬，主要是因為在Ni 3dx²-y²軌道上有不成對電子，有利于Ni原子與被吸附的中間體分子之間的電荷轉移，并降低中間體的活化能。

研究表明，Ni單原子和異質結構的組合有助于加速催化動力學，對于含有150 ppm U(VI)的廢水和海水，在僅11分鐘的可見光照射下，U(VI)的去除效率達99.8%(U(VI)被有效地還原成溶解度較低的UO₂狀復合材料)；并且，與Ni單原子錨定的g-C₃N₄(Ni-SCN)和純的g-C₃N₄/RGO(SCN@G)異質結相比，Ni-SCN@G的鈾提取能力分別提高了1.38倍和0.51倍。

實驗結果和密度泛函理論(DFT)計算表明，所制備的Ni-SCN@G對各種金屬離子表現出顯著的抗干擾能力，經過連續(xù)光催化實驗后具有良好的回收穩(wěn)定性；同時，Ni-SCN@G優(yōu)異的光活性可歸因于Ni單原子與異質結構的協(xié)同效應：

1.電子耦合明顯促進了光生電荷的分離和遷移；

2.調節(jié)Ni單原子附近N原子的電荷狀態(tài)有利于U(IV)的優(yōu)先成鍵和活化。這些性質同時使得Ni-SCN@G降低了U(VI)還原的能壘，加速了U(VI)還原的動力學過程。

綜上，該項工作闡明了Ni-SCN@G光催化劑電荷轉移和U(VI)還原的機理，可能有助于促進具有超高光還原活性的單原子錨定光催化劑在鈾回收和環(huán)境矯正中的應用。

Ni-Single-Atom Mediated 2D Heterostructures for Highly Efficient Uranyl Photoreduction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202302913

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