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程鵬/馬建功Adv. Sci.：構(gòu)建雙通道超穩(wěn)銅基異質(zhì)導(dǎo)線，用于可切換電/光催化還原CO2

二氧化碳(CO₂)是導(dǎo)致全球變暖的主要因素，同時其也生產(chǎn)高附加值化學(xué)品和/或燃料的豐富而廉價的原料。因此，CO₂的高效催化轉(zhuǎn)化對人類社會的可持續(xù)發(fā)展、精細(xì)化學(xué)品的綠色合成以及碳中和的清潔能源具有重要意義。

在多種CO₂催化轉(zhuǎn)化途徑中，電/光催化CO₂還原是一種很有前途的方法，它由可再生電力資源(如風(fēng)力、水力和核能)和溫和條件下的太陽能驅(qū)動。然而，由于CO₂還原過程中復(fù)雜的動力學(xué)因素影響質(zhì)子偶合電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)過程，實現(xiàn)產(chǎn)品的高選擇性仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)，因此迫切需要合理設(shè)計和開發(fā)高效的復(fù)合催化劑以實現(xiàn)高選擇性電/光催化CO₂還原。

基于此，南開大學(xué)程鵬和馬建功等通過在Cu納米線(Cu NWs)上涂覆金屬-有機(jī)骨架(MOF)(Cu NWs@MOF)來提升電/光催化CO₂還原反應(yīng)活性。

具體而言，Cu NWs作為“電子通道”，能夠起到導(dǎo)電和定向供電作用，提高電子傳輸效率；在Cu NWs表面生長一層ZIF-8作為“分子通道”，優(yōu)化了催化劑的穩(wěn)定性、轉(zhuǎn)化率和選擇性：1.MOF覆蓋層顯著改善了Cu NWs的分散性，抑制了超長Cu NWs的纏繞；2.MOF覆蓋層顯著提高了BET表面積，提供了更高的電化學(xué)活性表面積(ECSA)，這有利于獲得優(yōu)越的CO₂RR選擇性和CO₂轉(zhuǎn)化率；3.MOF覆蓋層具有親水性，有利于含CO₂(aq)和質(zhì)子的電解質(zhì)向Cu NWs與MOF之間的界面輸送，以實現(xiàn)CO₂的連續(xù)還原。

因此，所制備的Cu NWs@MOF催化劑在?0.7 V_RHE下CO的法拉第效率達(dá)60%以上，并有效抑制了HER反應(yīng)。并且該催化劑在?1.1 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行24小時，CO的法拉第效率和總電流密度沒有發(fā)生明顯變化。

為了進(jìn)一步說明這兩個通道在光催化劑中的作用，采用半導(dǎo)體MOF覆蓋層作為分子通道和光電轉(zhuǎn)換器，構(gòu)建了一個光催化異質(zhì)結(jié)構(gòu)Cu NWs@HKUST-1(HKUST-1: Cu₃(BTC)₂(BTC = 1,3,5-苯三羧酸鹽))。

在光催化CO₂RR過程中，在Cu NWs與HKUST-1界面處的肖特基效應(yīng)誘導(dǎo)HKUST-1吸收光子并向Cu NWs提供電子，并且在Cu NWs/HKUST-1界面處的光生電荷分離進(jìn)一步增強(qiáng)Cu NWs的電子富集，顯著促進(jìn)CO₂有效光還原為CO。

綜上，該項工作通過改變MOF覆蓋層的類型，使得一維Cu NWs在電催化劑和光催化劑之間靈活切換，這為設(shè)計和開發(fā)超穩(wěn)定MOF基異質(zhì)納米線以實現(xiàn)高效CO₂還原提供了范例。

Ultrastable Cu-Based Dual-Channel Heterowire for the Switchable Electro-/Photocatalytic Reduction of CO₂. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202302881

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