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自旋極化是增強陽極析氧反應（OER）的一種有效策略，因為中間體和產物具有自旋依賴性，但在實際工業中用于酸性OER的鐵磁性催化劑很少報道。

基于此，蘇州大學邵琪副研究員、廈門大學黃小青教授等人報道了首個自旋極化介導的策略，通過稀錳（Mn²⁺）（S=5/2）摻雜在反鐵磁RuO₂中產生凈鐵磁力矩，以增強酸性電解質中的OER活性。Mn-RuO₂納米片表現出強磁場增強的OER活性，在10 mA cm_geo^-2下的過電位最低為143 mV，在480 h穩定性下的活性衰減可以忽略不計。在1.45 V下，固有周轉頻率達到5.5 s^?1。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了Mn摻雜對RuO₂磁性的影響。超級單體的反鐵磁構型和非鐵磁構型的總能量差為-82 meV，表明純RuO₂中Ru矩傾向于反鐵磁排列。

根據RuO₂的自旋密度分布圖，其中Ru的矩沿c軸呈鐵磁排列，在a-b平面呈反鐵磁排列。兩個相鄰的Ru原子標記為Ru1和Ru2。通過對DOS積分，發現兩個Ru原子的矩相同（~1.20），但方向相反，沒有凈矩。

當Mn被引入RuO₂晶格中時，其磁性結構發生了變化。摻雜的Mn原子具有較大的磁矩（~3.69），并誘導了相鄰Ru原子磁矩的鐵磁排列。最近鄰Ru（Ru4）和次近鄰Ru（Ru5）的PDOS可看出，隨著與Mn距離的增加，Ru的矩從0.36減小到0.20，但方向相同，表明Ru的矩在Mn原子周圍局部鐵磁排列。當Ru原子遠離Mn原子時，Ru矩會再次傾向于反鐵磁排列。

Spin-polarization strategy for enhanced acidic oxygen evolution activity. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302966.

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邵琪/黃小青AM：自旋極化策略！Mn-RuO2納米片助力酸性OER

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