電化學水分解制取綠色氫氣是實現減少化石能源消耗和修復環境的有效方法之一。與商業堿性水電解相比,質子交換膜水電解(PEMWE)制氫具有效率高和氫氣純度高等優點。傳統的催化劑涂覆膜(CCM)電極在PEM電解槽中要求高的Ir負載量(2~3 mg cm?2),但Ir儲量稀缺和價格昂貴,這限制了PEM電解槽的進一步發展。Ir負載量難以降低的主要原因是催化層(CL)與膜電極組件(MEA)中的質子交換膜(PEM)或多孔傳輸層(PTL)之間的界面和體相性質較差,從而阻礙了水電解反應過程中的質子和物質傳輸。因此,有必要對MEA進行精心設計以降低Ir的負載量并提高其活性,從而推動PEMWE的進一步發展。基于此,中科院蘇州納米所周小春和田彬等利用陽極氧化鋁模板和磁控濺射,設計了一個基于錐形Nafion陣列的有序MEA,該陣列具有梯度Nafion分布、緊密結合的催化層/質子交換膜(CL/PEM)界面,以及豐富的垂直通道。具體而言,1.具有表面錐陣列結構的Nafion膜顯著提高了催化劑的利用效率,并將Ir負載量降低到20.0 μg cm?2;2.用磁控濺射法構建的CL不僅保持了Nafion陣列的結構,而且有效地增加了CL/PEM界面的相互作用,從而提供了豐富的質子傳輸途徑;3.在錐形陣列表面形成的致密CL保證了有效的電子轉移;4.有序陣列結構與液體/多孔傳輸層和Nafion膜垂直排列,有利于電化學反應中氧氣氣泡的釋放。因此,與傳統MEA相比,這種有序MEA的Ir負載量為1.0 mg cm?2時,其電化學活性面積提高了8.7倍,并在2.0 V電壓下獲得了168000 mA mgIr-1 cm-2的質量活性,優于大多數報道的基于MEA的質子交換膜燃料電池。同時,它在電流密度分別為100和500 mA cm?2時連續運行超50小時而沒有發生明顯的電壓升高,顯示出優異的穩定性。綜上,這項工作證明了基于錐形Nafion陣列的有序MEA在質子交換膜水電解中的優異活性,為設計新一代膜電極用于質子交換膜燃料電池和其他電化學器件提供了范例。Ordered Membrane Electrode Assembly with Drastically Enhanced Proton and Mass Transport for Proton Exchange Membrane Water Electrolysis. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01331