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李智團隊EES：半波電位達0.944 V！Cu-N4中心助力Fe原子團簇高效催化ORR

開發高效、低成本的氧還原反應(ORR)電催化劑對于燃料電池和金屬-空氣電池的進一步發展具有重要意義。然而，O=O鍵斷裂所需的高能量和4e^?/4H⁺轉移過程緩慢的動力學，導致大多數電催化劑的ORR性能不理想。盡管Pt基金屬(PGM)催化劑對ORR表現出最先進的活性，但大規模應用受到價格高昂和稀缺性的限制。

原子分散的FeN₄催化劑被證明是PGM有前途的替代品，但大多數報道的FeN₄催化劑由于類超氧O₂吸附導致的O?O鍵斷裂能力較差。Fe原子團簇有望通過形成類過氧化物的O₂吸附來促進O?O鍵的裂解，但鐵團簇和含氧中間體之間過強的結合強度抑制了其活性。

基于此，阿爾伯塔大學李智課題組報道了一種高ORR活性的Fe_x/Cu?N@CNF催化劑，其中Fe原子團簇由相鄰的單個CuN₄位點錨定在多孔碳納米纖維膜上。

密度泛函理論(DFT)計算顯示，CuN₄位點協助激活O₂以減少O₂*質子化的能壘，調制Fe d軌道和O p軌道的重疊來促進OOH*中間體中O?O鍵斷裂，從而顯著提高整體ORR活性；同時，Fe_x/Cu?N@CNF催化劑內相互連接的微孔和介孔賦予材料豐富的活性位點和快速的物質運輸特性，進一步增強了ORR的反應動力學。

電化學性能測試結果顯示，所制備的Fe_x/Cu?N@CNF催化劑的起始電位(E_onset)和半波電位(E_1/2)分別為1.03 V和0.944 V，并且在堿性介質中具有顯著的耐久性，優于商業Pt/C和大多數報道的催化劑。

此外，使用Fe_x/Cu?N@CNF組裝的鋅-空氣電池表現出優異的比容量(1110.4 mA h g^?1，100 mA cm^?2)和超過400小時的長時間循環耐久性，超過了基于Pt/C的鋅-空氣電池。

綜上，該項工作不僅強調了單原子對金屬原子團簇的影響，而且為設計高活性催化劑提供了一種新的和有效的策略。

Single Cu?N₄ Sites enable Atomic Fe Clusters with High-performance Oxygen Reduction Reaction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE00840A

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