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廈大/南理工JACS：對(duì)Pt-Te催化劑進(jìn)行晶相調(diào)控，助力高選擇性直接甲酸氧化反應(yīng)

與其他燃料相比，以甲酸為燃料的直接甲酸燃料電池(DFAFCs)具有能量密度高、安全性好，以及最大電壓高等優(yōu)點(diǎn)，具有廣闊的應(yīng)用前景。除了這些固有的優(yōu)點(diǎn)，開發(fā)高效的甲酸氧化反應(yīng)(FAOR)催化劑也可以提高DFAFC的性能。

一般而言，常用的FAOR催化劑是鈀(Pd)和鉑(Pt)基納米材料。但Pd基催化劑除了活性相對(duì)較低外，其化學(xué)穩(wěn)定性和催化耐久性也比Pt基催化劑差，這主要是由于Pd元素在酸性和電化學(xué)腐蝕條件下的溶解造成的。

盡管近年來(lái)Pd基催化劑得到了廣泛的研究，但是并沒(méi)有解決其抗中毒性差的關(guān)鍵問(wèn)題，同時(shí)也沒(méi)有實(shí)現(xiàn)在惡劣的MEA介質(zhì)中顯著的功率密度/壽命。因此，這要求人們不斷探索新型高性能的用于FAOR的Pt基納米材料。

近日，廈門大學(xué)黃小青、卜令正和南京理工大學(xué)劉偉等成功構(gòu)建了一類表面凹凸不平、晶相可控的海綿狀PtTe基納米材料，即單斜相PtTe納米環(huán)(m-PtTe NT)、斜方六面體相Pt₂Te₃ NT(r-Pt₂Te₃ NT)和三方相PtTe₂ NT(t-PtTe₂ NT)，并研究了其FAOR性能。

結(jié)果表明，與商業(yè)Pt/C、r-Pt₂Te₃ NT和t-PtTe₂ NT相比，m-PtTe NT具有更高的活性、更好的穩(wěn)定性和更好的抗中毒性能。同時(shí)，m-PtTe NT/C具有最高的DRP趨勢(shì)(1.88)，遠(yuǎn)大于r-Pt₂Te₃ NT/C(0.47)、t-PtTe₂ NT/C (0.67)和商業(yè)Pt/C(0.13)，并具有最好的FAOR穩(wěn)定性。

原位FTIR和XPS結(jié)果表明，m-PtTe NT獨(dú)特的結(jié)構(gòu)能夠有效抑制脫水反應(yīng)途徑的發(fā)生和CO中間體的吸附，同時(shí)促進(jìn)對(duì)甲酸的活化，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)CO的高耐受性和改善FAOR性能。更重要的是，即使在復(fù)雜的單一DFAFC條件下，m-PtTe NT/C也能達(dá)到比商業(yè)Pt/C更高的MEA功率密度(171.4 mW cm^-2)和更好的穩(wěn)定性(在200 mA cm^-2下運(yùn)行5660 s，電壓損失53.2%)，證明了m-PtTe NT/C在實(shí)際DFAFC器件中的巨大潛力。

此外，密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步表明，與r-Pt₂Te₃ NT和t-PtTe₂ NT表面相比，m-PtTe NT表面能有效降低甲酸分子分解和氧化的活化能壘，且反應(yīng)更傾向于通過(guò)m-PtTe NT的脫氫途徑進(jìn)行；并且，m-PtTe NT與CO的結(jié)合能力較弱，產(chǎn)生CO的活化能相對(duì)較高，因此具有較高的毒性耐受性和較好的FAOR活性。綜上，該項(xiàng)工作報(bào)道了一種實(shí)現(xiàn)優(yōu)異催化性能的晶相調(diào)控策略，為設(shè)計(jì)高性能的燃料電池Pt基催化劑提供了方向。

Highly Selective Synthesis of Monoclinic-Phased Platinum–Tellurium Nanotrepang for Direct Formic Acid Oxidation Catalysis. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c03317

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