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貴金屬(如Pd)的顯著氫活化作用在催化加氫反應中得到了廣泛的應用，例如木質纖維素生物質中C–O鍵的氫解反應和特定官能團的加氫反應。然而，貴金屬常與C=C鍵和芳環中的sp²碳發生強烈的相互作用，導致不良的深度加氫現象。這些不良的反應不僅大大降低了碳效率，而且消耗了多余的氫。

因此，有必要開發一種可行的策略以實現貴金屬催化劑選擇性地抑制副反應，同時保留其有益的功能。但是，控制貴金屬催化劑的選擇性加氫仍然是一項巨大的挑戰。

近日，華盛頓州立大學王勇、Junming Sun和中科院生態環境研究中心張長斌等利用烯基型配體修飾Pd-Fe催化劑，在非均相Pd-Fe催化劑上形成類均相的Pd-烯金屬環結構，其可以顯著提高了二苯醚(DPE)加氫處理(模擬木質素中的4-O-5鍵)和乙炔半加氫過程中C-O鍵斷裂的選擇性。

具體而言，類均相表面Pd-烯烴金屬環能夠調控反應物中sp²碳與表面Pd之間的電子相互作用，從而抑制深度加氫。此外，Pd上保持了較高的氫活化能力，活化的氫轉移到Fe位點上以促進C-O鍵的斷裂或直接參與Pd上的反應。

因此，在二苯醚(DPE)加氫反應中，改性的Pd-Fe催化劑表現出與未改性Pd-Fe催化劑相當的C-O鍵斷裂速率，但選擇性(>90%)明顯高于未改性Pd-Fe催化劑(<50%)；在乙炔加氫反應中，改性Pd-Fe催化劑表現出更高的乙烯選擇性(>90%)。

實驗結果和理論計算表明，在改性的Pd-Fe催化劑中，烯基配體在催化劑表面引起電子微擾，可能與空間位阻效應相結合，這削弱了DPE和乙烯的吸附，有利于DPE和乙烯從表催化劑面脫附，從而阻止其發生深度加氫。

總的來說，該項工作結合分子水平表征和密度泛函理論(DFT)計算，詳細闡述了Pd-Fe催化劑上選擇性加氫和抑制深度加氫的機理，這為合理設計控制選擇性加氫處理的催化劑提供了理論指導。

Tuning Hydrogenation Chemistry of Pd-based Heterogeneous Catalysts by Introducing Homogeneous-like Ligands. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-39478-2

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