電解水作為一種新興的可再生能源轉換和儲存技術,在解決日益嚴重的能源危機和環境問題方面備受關注。這是因為電解水技術被認為是一種合理的策略,可以在實現高效產氫。特別是,人們已經認識到,與陰極的析氫反應(HER)相比,析氧反應(OER)是一種更重要的和更具挑戰性的半反應,由于其動力學緩慢,更復雜的多步反應以及多種反應中間體,嚴重限制了全解水的效率。一般情況下,OER過程可以發生在酸性、中性和堿性介質中,其反應動力學能壘和途徑顯著依賴于電解質的pH值。在不同的OER條件中,酸性條件下的OER在實際工業應用中變得至關重要,因為酸性介質中的質子交換膜水電解槽(PEMWEs)相比于堿性水電解槽具有多種優勢,包括優異的質子電導率、高電流密度和電化學穩定性等。因此,開發酸性條件下的高效OER電催化劑至關重要。基于此,東國大學Jung Inn Sohn等人合成了由Co,Fe,Ni,Mo,W和Te組成的非貴金屬高熵硫系玻璃(N-HECGs)催化劑,其在酸性介質中展現出了優異的OER性能。本文在室溫條件下以及酸性介質(0.5 M H2SO4,pH≈0.30)中,測試了N-HECGs的酸性OER性能。為了更直觀的比較,本文還制備了Co3O4作為代表性的非貴金屬氧化物催化劑。正如預期的那樣,CoFeNiMoWTe N-HECGs表現出了優異的OER活性,其過電位僅為373 mV(10 mA cm-2),低于CoFeNiMoW HEA(395 mV)和Co3O4(437 mV)。此外,研究發現,與制備的電催化劑相比,純碳紙的催化性能可以忽略不計。除了過電位,在10 mA cm-2的電流密度附近,CoFeNiMoWTe、CoFeNiMoW和Co3O4的Tafel斜率分別為66.8、77.6和96.1 mV dec-1,這也表明CoFeNiMoWTe具有較快的反應電動力學。此外,與CoFeNiMoW(5.48 Ω)和Co3O4(8.25 Ω)相比,CoFeNiMoWTe具有4.06 Ω的最低電荷轉移電阻。以上研究結果均能證明CoFeNiMoWTe具有優異的OER性能。為了進一步展示CoFeNiMoWTe催化劑在酸性水電解槽中的實際應用潛力,本文將制備的電催化劑作為陽極,商業Pt/C作為陰極,進行了相應的測試。令人興奮的是,在70 ℃下,CoFeNiMoWTe基電解槽僅需1.81 V的電壓即可達到1 A cm-2的電流密度,這表明與CoFeNiMoW基電解槽(1.87 V)相比,CoFeNiMoWTe基電解槽的酸性電解水活性有所提高。總之,本文的重點是將基本的高熵(HE)概念引入到硫族玻璃(HECGs)結構的催化劑中,以開發此前從未被證明的高熵硫族玻璃(HECGs)體系,而它們的催化性能也幾乎沒有被探索。為此,本文選擇Co、Fe、Ni作為活性三維過渡金屬元素,Mo、W作為鈍化金屬元素,Te作為非金屬元素,設計開發了活性和穩定性平衡的非貴金屬OER電催化劑。其中,理論和實驗預測這種協同的非貴金屬多金屬體系在酸性電解質中具有熱力學穩定和活性,并且Te元素具有最豐富的電子態和廣泛的配位數,有利于增強玻璃成型能力(GFA),提高催化劑的催化活性。值得注意的是,本文通過簡單的制備方法就合成了由Co、Fe、Ni、Mo、W和Te組成的非貴金屬HECGs(N-HECGs)電催化劑。本文的表征結果以及測試結果表明,與不含Te元素的球形CoFeNiMoW電催化劑相比,本文合成的非晶態CoFeNiMoW N-HECGs納米片陣列具有更多的活性位點和較高的金屬價態,而CoFeNiMoW電催化劑則具有非晶態和晶態混合結構。本文的研究還發現,CoFeNiMoWTe催化劑優異的酸性OER性能可以解釋為其高混合熵和高耐腐蝕能力的綜合作用,以及其獨特的幾何化學結構與活性位點和價態的升高。綜上所述,本文的發現為設計和開發高效耐用的非貴金屬電催化劑提供了新的見解,并有望用于實際的PEMWE。Nonprecious High-Entropy Chalcogenide Glasses-Based Electrocatalysts for Efficient and Stable Acidic Oxygen Evolution Reaction in Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, Advanced Energy Materials, 2023, DOI: 10.1002/aenm.202301420.https://doi.org/10.1002/aenm.202301420.