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酸性條件下的電化學CO₂還原反應（eCO₂RR）抑制了通常在中性和堿性條件下發生的不良碳酸鹽形成，因此成為實現高CO₂利用率的有希望的方法。

基于此，中山大學廖培欽教授等人報道了一種“瓶中載船”策略，將高活性ditin(IV)位點整合到金屬-有機骨架（即NU-1000-Sn）的納米孔中。在酸性溶液（pH=1.67）中，NU-1000-Sn在260 mA cm^-2的工業電流密度下提供接近100%的甲酸法拉第效率，單次CO₂利用率高達95%。

在260 mA cm^-2的電流密度下連續工作15 h，沒有觀察到明顯的降解，代表了目前eCO₂RR在酸性電解質中的優異性能。

通過operando ATR-FTIR發現，1540 cm^?1處的峰屬于CO₂^?中間體，1390 cm^?1處的峰屬于*HCOO，被認為是生成甲酸的關鍵中間體。通過PDFT計算，作者研究了CO₂向HCOOH的轉變。有趣的是，*HCOO的兩個氧原子可以同時配位到相鄰的兩個Sn原子上（μ-O, O′-橋接模式）。

在橋接配位模式下，*HCOO中間體的吸附能（0.014 eV）低于同種模式下的吸附能（0.0029 eV），表明橋接模式在熱力學上是占主導性地位。對比相同模式（3.05 eV），這種*HCOO橋接模式使CO₂加氫到*HCOO中間體的吉布斯能值較低，為1.19 eV。因此，橋接模式有利于CO₂加氫生成中間體HCOO*，從而在甲酸生產中表現高性能。

“Ship-in-a-Bottle” Integration of Ditin(IV) Sites into a Metal-Organic Framework for Boosting Electroreduction of CO₂ in Acidic Electrolyte. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c05023.

原創文章，作者：Gloria，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/01/e9ba019d89/

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中山大學廖培欽JACS：瓶中載船！NU-1000-Sn酸性電還原CO2

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