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Nano Letters:GO/Ni: FeOOH包覆硅納米線,加速光催化H2O2過程中?OH產生

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高級氧化工藝(AOPs)是一類有效的水凈化處理方法,它將綠色氧化劑(如H2O2)與紫外線(UV)、臭氧(O3)或亞鐵離子(Fe2+,通常來自FeSO4)結合,以產生高活性的?OH。作為一種高效的氧化劑,?OH能夠去除許多微生物和有機污染物。

在高級氧化技術中,H2O2與UV(UV/H2O2)的結合在廢水處理過程中可以消滅有害微生物,并且不產生潛在的有害離子作為副產品。然而,UV/H2O2過程也存在一定的缺陷,因為H2O2本身具有較差的紫外線吸收能力,并且不能簡單地通過增加H2O2濃度來解決,因為過量的H2O2可以與?OH重新結合形成水。因此,迫切需要對高級氧化工藝進行改進,以提高廢水處理的效率。

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基于此,斯坦福大學鄭曉琳課題組報道了一種新型多功能光催化劑,用于提高UV/H2O2過程中?OH產生速率。結果表明,該光催化劑結合了硅納米線比表面積大、光吸收特性好等優點。

與空白H2O2溶液樣品相比,加入GO/Ni: FeOOH/SiNWs光催化劑將?OH的產量提高了5.7倍,并且將照射吸收光譜擴展到包括紫外線和可見光。在250 nm (7 mW cm?2)紫外光照射30分鐘后,100 mM H2O2中產生的?OH濃度達到3.32 μM (0.332%)。

此外,GO/Ni: FeOOH/SiNW光催化劑(在5 mM H2O2溶液中)經250 nm紫外光照射60 分鐘,可將50μM MB降解至其初始濃度的1.5%;在100 mM H2O2溶液中,經24小時紫外光照射,可將500 nM PS粒子的粒徑減小至400 nm。

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研究人員研究了GO/Ni: FeOOH/SiNWs提高提高UV/H2O2過程中?OH產率的機制:在GO/Ni: FeOOH/SiNWs中,當不同材料相互接觸時,由于功函數的不同,它們會形成內建電場。這種內建電場有利于電子與GO、空穴與Ni: FeOOH的分離,從而降低了產生的光生電荷復合的可能性。

具體而言,在光照下,GO表面的電子與O2結合形成?O2–,而Ni: FeOOH表面的空穴與H2O2反應形成h+和O2,生成的?O2–可以與Fe2+反應生成Fe3+和H2O2,?O2–可以與水(H2O)、氫氧根離子(OH)或質子(h+)反應生成額外的?OH。

除了?OH之外,生成的?O2–也是降解有機染料的有效氧化劑。此外,Ni: FeOOH中的Fe3+誘導光-Fenton反應發生,促進了更多?OH的產生??傊?,這些結果表明,多功能GO/Ni: FeOOH/SiNW光催化劑可以大大提高UV/H2O2體系中?OH的產生,這也顯示出其在廢水處理和塑料降解方面的應用潛力。

Enhanced H2O2 Upcycling into Hydroxyl Radicals with GO/Ni:FeOOH-Coated Silicon Nanowire Photocatalysts for Wastewater Treatment. Nano Letters, 2023. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00696

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