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中科大/格里菲斯AM：Co@NC實(shí)現(xiàn)高效持久的光熱CO2轉(zhuǎn)化

光熱CO₂加氫生產(chǎn)高附加值化學(xué)品和燃料是緩解能源和環(huán)境問題的一種有吸引力的方法，但其仍然依賴于開發(fā)地球資源豐富、高效和耐用的催化劑。

基于此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰教授、劉東教授、龔萬兵副研究員和格里菲斯大學(xué)趙惠軍教授等人報(bào)道了一種N摻雜碳包覆Co納米顆粒（NPs）（記為Co@NC）作為光熱催化劑，通過兩步熱解Co-基ZIF-67前驅(qū)體合成。在全光譜光照條件下，CO₂光熱加氫生成CO的速率為0.75 mol g_cat^?1 h^?1，具有良好的活性和穩(wěn)定性。

通過密度泛函理論（DFT）計(jì)算，作者研究了CO分子在不同表面的吸附。CO分子在Co₉@石墨烯上的吸附能為-0.24 eV，而CO在原始石墨烯和CO(111)上的吸附能分別為-1.74和-2.04 eV。

因此，涂覆碳層可以極大降低CO在表面的吸附能，表明碳涂層顯著促進(jìn)了光催化CO₂加氫產(chǎn)生的CO分子從催化劑表面的解吸。Co@NC-700催化劑的CO-TPD譜圖在472 °C時(shí)表現(xiàn)出較強(qiáng)的CO解吸峰，CO/NC和CO/C分別在624 °C和530 °C時(shí)表現(xiàn)出較寬的CO解吸峰。結(jié)果表明，碳包封后CO解吸強(qiáng)度增強(qiáng)，與DFT計(jì)算一致。

此外，Co/C和Co@NC-700的程序升溫解吸（CO₂-TPD）譜圖顯示Co/C和Co@NC-700有一個(gè)弱峰和一個(gè)明顯的強(qiáng)峰，表明CO₂的有效吸附。值得注意的是，Co@NC-700催化劑的氫解吸峰溫度明顯向較低的溫度偏移，表明H₂更容易活化。總之，碳涂層帶來的CO解吸能力和反應(yīng)物活化能力的提高，應(yīng)該是Co@NC-700光熱催化劑CO產(chǎn)量優(yōu)越的主要原因。

Rational Design of N-doped Carbon Coated Cobalt Nanoparticles for Highly Efficient and Durable Photothermal CO₂ Conversion. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202302537.

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中科大/格里菲斯AM：Co@NC實(shí)現(xiàn)高效持久的光熱CO2轉(zhuǎn)化

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