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趙東元院士/晁棟梁NSR：介晶NiS2激活SOR實(shí)現(xiàn)高性能硫基水系電池

硫基水系電池（SABs）被認(rèn)為是安全、低成本和高容量?jī)?chǔ)能的有前途的候選者。盡管具有很高的理論容量，但由于元素硫的熱力學(xué)不穩(wěn)定和動(dòng)力學(xué)緩慢等問題，實(shí)現(xiàn)SABs的高可逆性仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

圖1. M-NiS₂的合成與結(jié)構(gòu)表征

為此，復(fù)旦大學(xué)趙東元院士、晁棟梁教授等人通過合成高活性的介晶NiS₂（M-NiS₂）作為媒介激活硫氧化反應(yīng)（SOR）過程（SOR效率大于96%），從而構(gòu)建了高度可逆的六電子氧化還原電化學(xué)。具體而言，作者通過簡(jiǎn)便的一步溶劑熱法合成了具有介晶結(jié)構(gòu)的NiS₂納米球。在180 ℃ 溶劑熱條件下，元素硫在高沸點(diǎn)丙二醇（TEG）溶劑中逐漸熔化形成球形液滴。在反應(yīng)過程中，TEG的氧化產(chǎn)物吸附在初級(jí)NiS₂顆粒的表面，隨后自組裝形成具有選擇性取向的納米球。

進(jìn)一步的電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，得益于SOR反應(yīng)的激活，M-NiS₂電極具有高的可逆容量（1258 mAh g^-1@1 A g^-1）、出色的倍率性能（932 mAh g^-1@12 A g^-1）和長期循環(huán)穩(wěn)定性（20 A g^-1時(shí)2000次循環(huán)后容量保持率為61.7%）。

圖2. M-NiS₂的電荷存儲(chǔ)機(jī)制

隨后，通過結(jié)合XRD和HAADF-STEM表征，作者明確揭示了S? NiS₂? Cu₂S +NiS的獨(dú)特固-固轉(zhuǎn)化反應(yīng)機(jī)制，可避免多硫化物的氧化還原穿梭和寄生反應(yīng)，從而有利于SABs的可逆性和穩(wěn)定性。同時(shí)，M-NiS₂中間體在元素硫形成過程中的動(dòng)力學(xué)可行性和熱力學(xué)穩(wěn)定性對(duì)于實(shí)現(xiàn)高SOR效率至關(guān)重要。獨(dú)特的介晶和介孔特征的存在賦予NiS₂相高離子擴(kuò)散和電荷轉(zhuǎn)移動(dòng)力學(xué)，從而產(chǎn)生有利的SOR反應(yīng)性。

作為概念驗(yàn)證，通過與堿性Zn負(fù)極匹配組裝的M-NiS₂||Zn混合水系電池可提供0.13 V的低極化電壓和722.4 Wh kg_cath^-1的能量密度。總之，這項(xiàng)工作表明，采用激活SOR工藝的精心設(shè)計(jì)可能會(huì)推進(jìn)當(dāng)前SABs的理論發(fā)展，為水系電池的發(fā)展開辟了新的機(jī)遇。

圖3. M-NiS₂||Zn混合水系電池的驗(yàn)證

Activating sulfur oxidation reaction via six-electron-redox mesocrystal NiS₂ for sulfur-based aqueous battery, National Science Review 2022. DOI: 10.1093/nsr/nwac268

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