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?三單位聯合Angew.：調節局部CdS同質結的d帶中心以改善其光催化水分解性能

有效地將太陽能轉化為可再生燃料，對于克服當前的能源危機和氣候挑戰具有重要意義。氫氣燃料具有能量密度高、無碳排放的優點，被認為是實現碳平衡的最友好的資源之一。

研究人員已經通過一系列人工光催化劑，吸收光子并將其轉化為化學燃料H₂，深入探索了光催化水分解。在光催化水分解過程中，加速的載流子轉移動力學以及其含氧合中間體活化和轉化的不受阻礙的表面反應動力學過程是迫切需要的，但目前尚未解決。

基于此，寧波大學姜淑娟、山東師范大學孫傳智和寧波工程學院宋少青(共同通訊)等人通過高、低指數面來調節d帶中心，優化了催化劑對關鍵中間體(^*-OH和^*-O)的吸附和活化，使得CdS催化劑展現出了優異的光催化水分解性能。

當光子照射λ≥420 nm時，在CdS_h/l同質結光催化劑上，隨著照射時間的延長，H₂和O₂的生成速率增加。例如，CdS_h/l-2光催化劑上的H₂/O₂產率隨照射時間的增加而增加，其H₂和O₂的生成速率為96.00/48.00 μmol h^-1。

相比之下，在相同的條件下，在CdS上沒有觀察到光催化水分解的發生，這可能主要歸因于兩個因素，包括光生載流子的動態遷移和暴露于反應物的低比面積。雖然CdS_h/l-1(59.22/40.78)、CdS_h/l-3(60.08/39.92)與CdS_h/l-2(59.90/40.10)的LIF(低指數面，110)/HIF(高指數面，002)比值差異雖小于1%，但其催化性能明顯低于CdS_h/l-2。

為了說明h/l比對催化劑催化性能的影響，本文利用Mg(OH)₂·4MgCO₃·xH₂O在550 ℃和1050 ℃煅燒得到的MgO模板，分別制備了LIF(110)/HIF(002)為57.12/42.88和63.18/36.82的兩個催化劑，并分別標記為CdS_h/l-L和CdS_h/l-H。

對于兩種光催化劑體系，當LIF(002)或HIF(110)的比例相對于CdS_h/l-2大幅增加時，其在可見光照射下的光催化析氫/析氧性能急劇下降，分別為14.00/7.00 μmol h^-1(CdS_h/l-L)和6.00/3.00 μmol h^-1(CdS_h/l-H)，甚至遠低于CdS_h/l-1和CdS_h/l-3。隨后，在AM 1.5 G照射下，對于CdS_h/l-2，其H₂/O₂產率為32.00/16.00 μmol h^-1，STH值為0.94%。

之后，本文還探究了溫度對氣體析出速率和STH的影響，對CdS_h/l-2進行了控制溫度條件下的光催化水分解性能測試。可以看出，在25~65 ℃的溫度范圍內，H₂/O₂的析出速率從32.00/16.00 μmol h^-1增加到了77.28/38.64 μmol h^-1，其STH也從0.94%增加到2.20%。

本文通過優化高、低指數面的比例調控了催化劑d帶中心，進而調控了^*-OH和^*-O在還原活性位點和氧化活性位點上的化學吸附和反應轉化，有效地活化了局部CdS同質結光催化劑，使H₂O分解為H₂和O₂。在AM 1.5 G激發下，水可以持續地分解成H₂和O₂，催化劑的STH高達2.20%。

電荷轉移和相應的表面氧化還原反應的動力學已經通過原位漫反射紅外傅立葉變換光譜、霍爾效應和密度泛函理論計算得到了證實，具體而言：1)e^–和h⁺被促進轉移到具有局域場的活性CdS同質結的還原性HIF(002)和氧化性LIF(110)上；2)中間體^*-OH脫氫和^*-O耦合，可在還原和氧化面上動態完成，分別促進了H₂和O₂生成。總之，本研究不僅提供了一種解決光催化水分解動力學瓶頸問題的策略，而且為顯著提高STH開辟了一條新的途徑，以滿足商業技術推廣的要求。

Regulation of d-Band Centers in Localized CdS Homojunctions through Facet Control for Improved Photocatalytic Water Splitting, Angewandte Chemie International Edition, 2023, DOI: 10.1002/anie.202307808.

https://doi.org/10.1002/anie.202307808.

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