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選擇性電還原CO₂到C₁原料氣體提供了一個有吸引力的途徑來存儲間歇性可再生能源，但大多數(shù)CO₂轉(zhuǎn)化為CO催化劑都是從結(jié)構(gòu)重構(gòu)的角度來設(shè)計的，因此要精確設(shè)計一個有活性位點的微環(huán)境是一項挑戰(zhàn)。

基于此，電子科技大學(xué)夏川教授等人報道了一種局部硫摻雜方法來精確調(diào)諧孤立的不對稱鎳-氮-硫基序（Ni₁-NSC）的電子結(jié)構(gòu)。測試發(fā)現(xiàn)，Ni₁-NSC催化劑在-320 mA cm^-2的高電流密度下，CO₂轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率（FE）為99%。

不同電位下原位ATR-SEIRAS發(fā)現(xiàn)，在~1414 cm^?1處檢測到一個明顯的寬且不對稱的峰，可歸屬于*COOH。隨著還原電位越負，*COOH峰逐漸出現(xiàn)并變得更加明顯，證明了電解質(zhì)直接吸收CO₂分子并通過質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程將其還原，但在表面沒有觀察到*CO中間體的信號。硫的引入可以顯著降低動力學(xué)過電位，促進CO的生成，同時抑制H₂的生成。

根據(jù)Ni₁-NSC、Ni₁-NC和Ni(111)的詳細反應(yīng)自由能圖，電化學(xué)CO₂轉(zhuǎn)化為CO轉(zhuǎn)化包括兩個質(zhì)子-電子轉(zhuǎn)移步驟，形成的*CO從催化劑表面解吸。CO₂形成*COOH的第一個質(zhì)子化步驟被認為是速率決定步驟。CO₂轉(zhuǎn)化為*COOH在Ni₁-NSC（1.33 eV）上的自由能變化（ΔG）明顯小于Ni₁-NC（1.54 eV），證明不對稱配位結(jié)構(gòu)有利于降低反應(yīng)能壘。

同時，從計算結(jié)果發(fā)現(xiàn)，兩種催化劑（Ni₁-NSC和Ni₁-NC）上吸附劑的本征偶極矩和極化率相似。在CO₂RR過程中，局部硫配體對吸附劑的電場敏感性沒有顯著影響，表明電場對*CO的解吸影響不大。

Achieving Efficient CO₂ Electrolysis to CO by Local Coordination Manipulation of Nickel Single-Atom Catalysts. Nano Lett., 2023, DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01808.

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夏川教授Nano Letters：Ni1-NSC高效催化CO2電解制CO

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