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?孫學(xué)良/王建濤等AFM：基于富鋰合金負(fù)極的高能量密度全固態(tài)鋰金屬電池

采用固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）的全固態(tài)鋰電池（ASSLB）被認(rèn)為是有前途的電池系統(tǒng)，可實(shí)現(xiàn)更高的安全性和能量密度。然而，在高電流密度/容量下，鋰負(fù)極上鋰枝晶的形成限制了其發(fā)展。為了解決這個(gè)問題，研究人員提出了鋰金屬合金化作為抑制ASSLB中鋰枝晶生長的替代策略。合金化的一個(gè)缺點(diǎn)是與純鋰負(fù)極電池相比電池工作電壓相對(duì)較低，這將不可避免地降低能量密度。

在此，加拿大西安大略大學(xué)孫學(xué)良院士、多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh教授及國聯(lián)汽車動(dòng)力電池研究院王建濤等人提出了一種富鋰Li₁₃In₃合金（LiRLIA）電極，以實(shí)現(xiàn)高能量密度的ASSLB。具體而言，本工作中的LiRLIA電極是通過將LiRLIA注入采用冷凍干燥法構(gòu)建的垂直排列ZnO@CNT模板中制得的。在充放電過程中，Li-In合金（Li₁₃In₃）充當(dāng)容納Li的3D支架并減輕體積變化，而殘留的Li充當(dāng)Li源并在負(fù)極和正極之間傳輸。

得益于Li在Li₁₃In₃基底上更強(qiáng)的吸附能和更低的擴(kuò)散能壘，Li更傾向于選擇性且平穩(wěn)地沉積在3D Li₁₃In₃支架中，從而避免了Li枝晶的生長。更重要的是，3D Li₁₃In₃支架中殘留的Li將Li-In合金的電位恢復(fù)到Li的水平，從而實(shí)現(xiàn)更高的能量密度輸出。

圖1. LiRLIA的鋰剝離/電鍍過程

因此，使用LiRLIA電極的對(duì)稱電池可在0.5 mA cm^-2/1mAh cm^-2的電流密度/容量下穩(wěn)定運(yùn)行超過6800小時(shí)。即使在5 mA cm^-2和5 mAh cm^-2的高電流密度和面容量下，對(duì)稱電池仍可運(yùn)行約1000小時(shí)而不會(huì)出現(xiàn)過電位衰減，這比大多數(shù)以前的基于SPE的電池高出一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。同時(shí)，LiRLIA負(fù)極強(qiáng)大的抗鋰枝晶特性使LFP|SPE|LiRLIA全電池具有出色的倍率性能和循環(huán)性能。即使在10 C的高倍率下，電池也能提供約100 mAh g^-1的高比容量。

此外，電池以5 C的高倍率循環(huán)2000次后仍保持125 mAh g^-1的高放電容量，表現(xiàn)出突出的長循環(huán)壽命能力。總之，這項(xiàng)工作為使用鋰金屬合金負(fù)極實(shí)現(xiàn)高能量/功率密度的ASSLBs提供了重要指導(dǎo)。

圖2. LFP|SPE|LiRLIA、LFP|SPE|Li電池性能對(duì)比

Fast Ion Transport in Li-Rich Alloy Anode for High-Energy-Density All Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202209715

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