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在導(dǎo)電載體上分散Pt原子團(tuán)簇（ACs）是一種很有前途的方法，可以最大限度地減少析氫反應(yīng)（HER）中所需的Pt量，但是Pt ACs的催化質(zhì)量活性和耐久性仍需提高，并且在穩(wěn)定它們防止團(tuán)聚和脫離方面也存在挑戰(zhàn)。

基于此，北京大學(xué)郭少軍教授等人報道了一種具有高親氧性的單原子Cr-N₄位點(diǎn)和Pt-Acs的催化劑（Pt-AC/Cr-N-C），用于在陰離子交換膜水電解槽（AEMWE）中實(shí)現(xiàn)高活性和穩(wěn)定的堿性HER。

該催化劑具有最高的Pt質(zhì)量活性（比商用Pt/C高37.6倍）和優(yōu)異的操作穩(wěn)定性。使用該催化劑的AEMWE（僅為50 μg_Pt cm^-2）在1.8 V電流密度為500 mA cm^-2的工業(yè)級電流下穩(wěn)定工作100 h，降解速率僅為90 μV h^-1。

通過DFT計算，作者揭示了Pt-AC/Cr-N-C催化劑用于HER催化的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性增強(qiáng)的原因。采用固定在Cr-N-C基底中單個Cr-N₄位點(diǎn)上的Pt₆簇組成的板狀模式，以模擬Pt-AC/Cr-N-C的原子結(jié)構(gòu)。

需注意，作者還建立了一個緊挨著Pt₆簇的額外Cr-N₄位點(diǎn)，以模擬Pt L₃-edge EXAFS光譜中鑒定的第二殼Pt-Cr配位。經(jīng)DFT優(yōu)化后，Pt₁-Cr₁和Pt₂-Cr₂的原子間距分別為2.25和3.86 ?。電荷密度差分布表明，Cr₁原子與其相鄰的Pt₁原子之間存在明顯的電荷積累，表明在團(tuán)簇-基底界面形成了Pt₁-Cr₁準(zhǔn)共價鍵，有助于穩(wěn)定Cr-N-C上的Pt₆團(tuán)簇。

在團(tuán)簇-基底界面上還觀察到額外的Pt-C鍵，以穩(wěn)定Pt₆團(tuán)簇。Pt₁-Cr₁相互作用在費(fèi)米能級以下的貢獻(xiàn)顯著，導(dǎo)致Pt₁-Cr₁鍵具有準(zhǔn)共價性質(zhì)。

在Cr-N-C基底中，Pt₁-Cr₁鍵的鍵距為0.82，是Pt₂-C鍵的鍵距的2.3倍，甚至超過了Cr-N鍵的鍵距，表明Pt₁-Cr₁在穩(wěn)定Pt ACs中的鍵強(qiáng)度明顯高于Pt-C。作者還發(fā)現(xiàn)在團(tuán)簇-基底界面形成的Pt₁-Cr₁準(zhǔn)共價鍵主要源于Pt 5d和Cr 3d軌道的貢獻(xiàn)，其中Pt 5d帶與狹窄的Cr 3d帶雜化形成成鍵和反鍵狀態(tài)。

Single-Atom Cr-N₄ Sites with High Oxophilicity Interfaced with Pt Atomic Clusters for Practical Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c06863.

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