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周寶文/王新強/宋俊ACS Catalysis：氮化鎵納米線負載的鎳鐵雙金屬納米顆粒催化劑光驅動制氫

液氫載體的光驅動析氫反應（HER）為實現氫的安全儲存和運輸提供了一種創新的解決方案，因此探索高效、低成本的助催化劑是構建低成本的光驅動催化體系的迫切需要。

基于此，上海交通大學周寶文副教授、北京大學王新強教授和加拿大麥吉爾大學宋俊教授等人報道了一種由氮化鎵納米線（GaN NWs）/Si負載的鎳鐵雙金屬納米顆粒（NIFe NPs）的電催化劑（NiFe NPs/GaN NWs/Si），用于甲醇水溶液的光驅動制氫。在優化條件下，NiFe的HER速率甚至可與Pt、Ru等貴金屬相媲美。NiFe NPs/GaN NWs/Si在環境條件下僅通過光輸入就能實現61.2 mmol g^-1 h^-1的顯著氫活度。

作者分別構建了GaN、Ni₄/GaN和Ni₃Fe/GaN三個表面模型作為GaN、Ni NPs/GaN NWs和NiFe NPs/GaN NWs的代表，在所有三種底物上CH₃OH分子優先吸附在GaN表面而不是金屬簇上。

CH₃OH分子中的O原子與Ga原子形成強鍵，然后羥基中的H原子被相鄰的N原子捕獲，從而形成*CH₃O中間體。*CH₃O中間體在GaN表面的形成是高度釋放能的。對于原始GaN，與CH₃OH有很強的相互作用，由于*CO中間體在表面的高能量，*CHO→*CO的電位限制步驟具有相當大的1.35 eV的能壘。

在GaN上修飾Ni簇，如Ni₄/GaN體系，使*CHO→*CO的能壘降低到1.25 eV。此外，在GaN上修飾的金屬簇中摻入Fe后（例如Ni₃Fe/GaN），*CO中間體變得更加穩定，使得*CHO→*CO的能壘更低，僅為0.97 eV。需要注意的是，在*CH₂O→*CHO + *H這一步驟中，Ni₃Fe/GaN上的自由能高于GaN和Ni₄/GaN上的自由能，有利于降低隨后的*CHO→*CO + *H限位步驟的反應能壘。

結果表明，Fe與Ni協同作用，通過穩定*CO中間體來降低限速步驟的能壘。當水被吸附時，有利于在GaN表面分裂成*H和*OH，而GaN上修飾的金屬團簇有利于削弱相鄰中間體*CO和*OH的結合強度，*CO與*OH中的氧結合，最終形成有利于熱力學的CO₂和H₂。

Nickel-Iron Bimetal as a Cost-Effective Cocatalyst for Light-Driven Hydrogen Release from Methanol and Water. ACS Catal., 2023, DOI:10.1021/acscatal.3c02024.

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