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電催化水分解被認為是綠色和可持續的產氫方法。此外，與酸性水電解相比，堿性水電解具有明顯的優勢(如長期的穩定性、成熟的商業化)。然而，水電解過程中析氫反應(HER)的緩慢動力學和復雜的多電子反應途徑導致了高能壘，限制了堿性水電解的效率。目前，具有低過電位和快速反應動力學的Pt基催化劑被認為是HER的基準催化劑，但它們較高的成本和稀缺的資源限制了其進一步的大規模應用。因此，合理設計Pt基催化劑以最大限度地利用活性位點，提高其對堿性HER的內在活性至關重要。

基于此，武漢大學王紀科和新加坡科技研究局(A*STAR)席識博等采用一步濕化學法制備了由納米片組裝的高熵合金PtMoPdRhNi (PtMo₆Pd₂₃Rh₄₃Ni₅、Pt₃₃Mo₆Pd₃₃Rh₁₈Ni₁₀、Pt₂₈Mo₆Pd₂₈Rh₂₇Ni₁₅、Pt₁₈Mo₆Pd₂₄Rh₁₂Ni₄₀)納米晶體(NCs)。

實驗結果表明，d-d電子相互作用最強的Pt₂₈Mo₆Pd₂₈Rh₂₇Ni₁₅ NCs在?10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位僅為9.7 mV，低于大多數報道的催化劑；并且，其在加速耐久性試驗(ADTs)中，經過5000個循環后未觀察到HER活性的衰減，表明Pt₂₈Mo₆Pd₂₈Rh₂₇Ni₁₅ NCs具有優異的耐久性。

通過研究PtMoPdRhNi NCs中不同原子比下的HER性能，Pt₂₈Mo₆Pd₂₈Rh₂₇Ni₁₅ NCs的電化學HER活性最高，證明了d-d電子相互作用是提高HER活性的關鍵。此外，原位SERS和理論計算表明，在PtMoPdRhNi NCs中，Pt和Ni位點促進了水的解離，而Pt和Rh位點同時加速了H*向H₂的轉化；并且由配體效應誘導的HEA鍵長下降和強的d-d相互作用增強了催化劑的HER活性。

綜上，該項研究不僅揭示了Pt基HEA納米材料中協同作用和局部化學環境等在提高HER活性中所起到的作用，而且為高效HEA催化劑制備提供了一種簡單的合成方法。

High-Entropy Alloy nanocrystal assembled by nanosheets with d-d electron interaction for Hydrogen Evolution Reaction. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01929B

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