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?王成新/雷丹妮Adv. Sci.：構(gòu)建定向離子傳輸助力高性能準(zhǔn)固態(tài)鋰金屬電池

由陶瓷填料制成的復(fù)合凝膠聚合物電解質(zhì)（CGPE）已成為提高鋰金屬電池安全性和循環(huán)穩(wěn)定性最有前景的候選者之一。然而，CGPE中陶瓷相和聚合物相之間的差界面相容性嚴(yán)重惡化了鋰離子擴(kuò)散路徑和電池性能。

中山大學(xué)王成新、雷丹妮等開發(fā)了一種全新的策略，以生產(chǎn)在3D惰性陶瓷填料和Li⁺導(dǎo)體PEO基質(zhì)之間具有致密且均勻界面的CGPE。

圖1 材料制備及表征

具體而言，在紫外線（UV）固化過(guò)程中，紅色熒光納米線MgAl₂O₄:Mn⁴⁺作為內(nèi)部光源，降低了光引發(fā)劑的分解能壘，有助于聚合物單體的優(yōu)先成核和生長(zhǎng)，從而促使聚合物段有序排列和緊密結(jié)合。因此，致密的PEO層被緊密地包裹在MgAl₂O₄:Mn⁴⁺的表面，將PEO基體劃分為網(wǎng)狀單元，提供定向的Li⁺傳導(dǎo)途徑。

圖2 鋰沉積/剝離行為研究

因此，CGPE在25°C時(shí)具有5.66×10^?4 S cm^?1的高離子電導(dǎo)率，并且具有5.20 V的耐高壓穩(wěn)定性。此外，采用熒光MgAl₂O₄:Mn⁴⁺/PEO電解質(zhì)（FMPE）的Li||LiFePO₄（LFP）電池實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的循環(huán)性能（在144.1 mA g^-1條件下，循環(huán)500次后具有90%的容量保持）。進(jìn)一步通過(guò)將LFP正極的質(zhì)量負(fù)載增加到12 mg cm^?2，電池在120次循環(huán)后仍表現(xiàn)出88%的高容量保持率。這些發(fā)現(xiàn)為有效穩(wěn)定鋰金屬并大大促進(jìn)全固態(tài)鋰金屬電池的商業(yè)化開辟了一條前景廣闊的途徑。

圖3 Li||LFP電池的性能

Directional Ion Transport Enabled by Self-Luminous Framework for High-Performance Quasi-Solid-State Lithium Metal Batteries. Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202205108

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