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今日帶來黃維院士團隊近日在《Advanced Materials》上發表的4篇研究論文。

AM：具有高1T相純度的、單層空心球狀的過渡金屬硫化物，用于HER

基于過渡金屬二硫族化合物(TMDs)的空心結構的合理設計和可控合成在清潔能源領域受到了廣泛關注。然而，制造單層中空TMDs結構的一般合成策略，特別是非常規相(例如1T或1T’)，仍然面臨著重大挑戰。

西北工業大學黃維院士、劉正清等人報道了一種可擴展的方法，通過刻蝕預合成的Bi@TMDs核殼異質結構中的鉍(Bi)核，來合成具有高的1T相純度的單層空心球(SLHS)，包括SLHS-1T-MoS₂、SLHS-1T-MoSe₂、SLHS-1T-WS₂、SLHS-1T-WSe₂。此外，蝕刻后的Bi離子可以通過Bi-S鍵以單原子(SAs)的形式吸附在單層TMDs殼層上。

圖1-1 SLHS-MoS₂的單層殼層表征

以SLHS-MoS₂為例，HAADF-STEM圖像顯示了孤立的Bi原子(用紅色圓圈標記)隨機錨定在SLHS-MoS₂上。采用ICP-OES技術測定了SLHS-MoS₂中Bi原子的負載量為3.6 wt.%。同時，SLHS-MoS₂具有1T相性質，Mo-Mo間距為0.537 nm。得益于1T-MoS₂的負電荷和單層中空結構提供的大比表面積，更有利于吸附蝕刻的Bi離子。

圖1-2 SLHS-1T-MoS₂晶體結構表征及生長機理

由于單層中空結構、1T相的高導電性以及Bi SAs和TMDs載體的協同作用，制備的SLHS-1T-MoS₂具有優異的電催化析氫性能。在酸性介質下，制備的SLHS-1T-MoS₂在10 mA /cm²下具有低過電位137 mV，Tafel斜率低至40 mV/dec，在酸性電解質中具有36小時的持久穩定性。

圖1-3 電催化析氫性能

Engineering Single-Layer Hollow Structure of Transition Metal Dichalcogenides with High 1T-Phase Purity for Hydrogen Evolution Reaction，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303285

AM：具有熒光量子產率與極性反向依賴性的近紅外熒光團，助力熒光成像

有機光治療同時具有近紅外(NIR-II，1000~1700 nm)第二窗口熒光、光熱和光動力功能，在腫瘤診斷和治療中具有廣闊的應用前景。然而，由于存在嚴重的溶劑變色等問題，這種光治療通常存在亮度低和光動力性能差的問題。

南京工業大學黃維院士等人報道了一種有機NIR-II熒光團AS1，其具有熒光量子產率與極性的反向依賴性，可作為腫瘤診斷和治療的有效光療藥物。將AS1包封成納米結構后，得到的光療材料(AS1^R)具有較高的消光系數(808 nm處為68200 L mol^-1 cm^-1)，NIR-II的熒光量子產率在1000 nm處高達4.7%，光熱轉換效率約為65%，¹O₂量子產率高達4.1%。

圖2-1 NIR-II熒光團AS1熒光QY與極性反向依賴的表征

光物理性質表征表明，在相同質量濃度下，AS1^R在亮度、光熱效應和光動力性能方面均優于其他類型的有機光療劑。AS1^R優異的光療性能使腫瘤清晰可見，只需一次低劑量注射即可完全消除腫瘤。該研究首次證明了具有反極性依賴熒光量子產率的NIR-II熒光團作為熒光成像的高性能光治療劑的優點和前景。

圖2-2 AS1^R在PBS中的光動力學性能表征

Near-Infrared-Ii Fluorophore with Inverted Dependence of Fluorescence Quantum Yield on Polarity as Potent Phototheranostics for Fluorescence Image-Guided Phototherapy of Tumors，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209647

AM：集成分布反饋諧振器在鈣鈦礦LEDs中的連續波激光

實現基于溶液處理半導體的電泵浦激光二極管是一個長期的挑戰。金屬鹵化物鈣鈦礦由于其優異的光電性能，在這方面顯示出巨大的潛力。在實際電致發光器件中實現連續波(CW)光泵浦激光是電流注入激光二極管的關鍵一步，但目前尚未實現。這主要與將諧振腔整合到能夠承受密集載流子注入的高效發光二極管(LED)中所面臨的挑戰有關。

南京工業大學黃維院士、王建浦、彭其明等人報道了一種具有集成分布式反饋諧振器的高效鈣鈦礦LED的連續激光左右，在110 K下顯示出220 W cm^-2的低激光閾值。重要的是，LED在330 A cm^-2的電流密度下工作良好，這表明載流子注入速率已經超過光泵浦的閾值。該研究結果表明，一旦克服焦耳加熱問題，就可以實現電泵浦鈣鈦礦激光二極管。

圖3-1 集成分布式反饋諧振器的模型示意圖

Continuous-Wave Lasing in Perovskite LEDs with An Integrated Distributed Feedback Resonator，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303144

AM：內部增塑策略，實現高效穩定、柔性深藍聚合物發光二極管

固有可拉伸聚合物半導體由于其在長時間變形工作下優異的應變容限能力而成為柔性聚合物發光二極管(PLEDs)必不可少的材料。從全π共軛聚合物(FCPs)中同時獲得固有的拉伸性，以及強大的發射性能和優異的電荷輸運行為是困難的，特別是在深藍LEDs中的應用。

南京工業大學黃維院士、林進義等人提出了一種內部增塑策略，將苯基酯增塑劑引入到聚芴(PF-MC4，PF-MC6和PF-MC8)中，實現窄帶隙、柔性的深藍PLEDs。

圖4-1 面向高效穩定發光二極管的可拉伸共軛聚合物內增塑策略

獨立式PF-MC8薄膜具有優異的內在拉伸性能，斷裂應變為25%，是受控PODPF(2.5%)的10倍。此外，PF-MC8薄膜的模量和硬度值分別為5.01±0.69和0.15±0.02 GPa(基于納米壓痕測試)，表明其具有良好的柔性電子應變容限能力。

圖4-2 三種聚合物的力學性能比較

這三種可拉伸薄膜由于被懸垂的苯基酯增塑劑包裹π共軛主鏈而表現出穩定高效的深藍色發光性質(熒光量子產率>50%)。基于PF-MC8的PLEDs顯示深藍色發光，對應的CIE和EQE值分別為(0.16，0.10)和1.06%。最后，作者研究了不同拉伸比的可拉伸薄膜的深藍色電致發光，以驗證內塑化策略的有效性。

圖4-3 基于這三種新型聚合物的PLEDs的性能

Intrinsically Stretchable And Efficient Fully Π-Conjugated Polymer via Internal Plasticization for Flexible Deep-blue Polymer Light-emitting Diodes with CIEy = 0.08，Advanced Materials，2023.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303923

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