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?許康等Nature子刊：陽離子氟化電解質(zhì)，實現(xiàn)高壓鋰金屬電池穩(wěn)定性

氟化物是電池抵抗電化學還原和氧化的一種關鍵成分。而通常情況下這些氟化物的前驅(qū)體必須預先儲存在電解質(zhì)成分中，并且需要在極端電位下才能生成。

目前為止，氟的化學來源僅限于帶負電荷的陰離子或氟化分子，它們存在于內(nèi)亥姆霍茲電極層中，對相間化學的貢獻是有限的。因此，設計一種具有富集但納米級氟化物的界面，是未來高能量密度電池開發(fā)更好電解液的核心任務。

在此，美國阿貢國家實驗室Zhengcheng Zhang和美國陸軍研究實驗室許康研究員等人報道了一種結(jié)構(gòu)中含有氟的陽離子1-甲基-1-丙基-3-氟吡咯烷，并首次探索了其對相間化學的貢獻。

此種在陽離子和陰離子中都攜帶氟的電解質(zhì)帶來了前所未有的相間化學反應，并在鋰金屬電池中表現(xiàn)出了優(yōu)異的電池性能。

圖1. 電解質(zhì)/電極相互作用的MD模擬

研究表明，本工作首次在高壓鋰金屬電池中展示了氟化陽離子及其對界面化學的影響，氟化陽離子為鋰負極和高鎳正極上帶來了獨特的界面結(jié)構(gòu)和隨后的間相化學。

并且通過優(yōu)化亥姆霍茲內(nèi)層陽離子濃度，可以減少氟化引起的強電極/陽離子表面相互作用，實現(xiàn)其最佳的相間貢獻，從而獲得4.6 V鋰金屬電池的高庫侖效率、致密的Li沉積形貌和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

具體而言，該電解質(zhì)在鋰金屬電池中實現(xiàn)了優(yōu)異的電池性能，包括高達99.98%的庫侖效率，以及900小時的長循環(huán)性能。總的來說，這種氟化陽離子的策略能夠延伸到鋰以外的其他先進電池系統(tǒng)，所有這些系統(tǒng)都需要對高氟化界面進行動力學保護。

圖2. Li/Cu和Li/Li對稱電池性能

A fluorinated cation introduces new interphasial chemistries to enable high-voltage lithium metal batteries, Nature Communications 2023 DOI:?10.1038/s41467-023-38229-7

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