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?大連化物所ACS Catalysis：乙烷脫氫反應中引入CO2，有效穩定MgAl2O4上原子分散鐵物種

乙烷脫氫為頁巖氣的有效利用和乙烯的生產提供了有效的途徑。價格低廉、儲量豐富的鐵基材料被廣泛用作單金屬或雙金屬脫氫催化劑。根據前人報道，在乙烷脫氫反應中，鐵基催化劑上會形成Fe₃C物種，在反應和再生過程中難以避免鐵物種的燒結。

在催化劑中引入硫酸鹽物種還可以通過形成Fe-O-S鍵抑制Fe₃C物種的生成，但硫酸鹽物種的流失會導致Fe物種的相變，從而導致催化劑失活。盡管人們已經為開發新型鐵基脫氫催化劑作出了很大的努力，但是在乙烷脫氫過程中設計具有穩定(幾乎不可還原的鐵物種)和抗燒結活性位點的鐵基催化劑仍然是一個挑戰。

近日，中國科學院大連化物所李秀杰和李俊杰等采用簡單浸漬法制備了含原子分散Fe³⁺物種的片狀MgAl₂O₄尖晶石(Fe/3Mg7Al)；在高溫(650 °C)下，這些單分散Fe³⁺物種很容易遷移和團聚，引入溫室氣體CO₂可以抑制Fe³⁺物種的遷移和還原。

實驗結果表明，CO₂和H₂之間的逆水煤氣變換(RWGS)反應可以導致乙烯的生成，因為反應的平衡向有利于乙烯生成的方向移動；同時，由于片狀MgAl₂O₄尖晶石的供氧特性和CO₂的弱氧化作用，原子分散的鐵種在6次反應再生循環后仍然得以保留，并且催化劑經過再生后催化活性可以完全恢復。

HRTEM、原位HAADF-STEM和⁵⁷Fe穆斯堡爾譜顯示，在乙烷脫氫反應中，這些孤立的Fe³⁺物種經歷了完全的還原、燒結和從載體上脫落；并且，由于鐵物種的不可逆燒結和脫附，經氧氣氧化處理后催化劑的催化性能不能完全恢復，而CO₂的引入有效地穩定了原子分散的Fe物種，反應過程中只有部分孤立的Fe³⁺物種被還原成孤立的Fe²⁺物種。

總的來說，該項工作為乙烷脫氫反應中單分散鐵物種的演化提供了理論依據，同時證明了尖晶石負載鐵催化劑可以作為CO₂介導的低碳烷烴氧化脫氫的良好候選催化劑。

Effect of CO₂ Co-Feeding on the Stabilization of Atomically Dispersed Iron Species over MgAl₂O₄ During Ethane Dehydrogenation Reactions. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.3c02029

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