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王家鈞/婁帥鋒/李鑫AFM：12.7 mg/cm2高負(fù)載，全固態(tài)電池循環(huán)1萬(wàn)小時(shí)

在聚合物基全固態(tài)電池中設(shè)計(jì)具有高面容量的實(shí)用正極仍然受到挑戰(zhàn)，因?yàn)槿狈τ行У闹笇?dǎo)原則來(lái)延長(zhǎng)電池的壽命。與液體電池不同，正極和電解質(zhì)之間臭名昭著的界面不相容性限制了全固態(tài)電池的循環(huán)壽命。

圖1 循環(huán)后壓延正極的離子傳輸受阻

哈爾濱工業(yè)大學(xué)王家鈞、婁帥鋒、哈佛大學(xué)李鑫等提出了一種動(dòng)態(tài)穩(wěn)定的正極設(shè)計(jì)，其表面完全被覆蓋，有效地緩解了界面失效，可使正極負(fù)載為12.7 mg cm^-2的電池循環(huán)時(shí)間超過(guò)10000小時(shí)。具體而言，作者發(fā)現(xiàn)，電解質(zhì)的氧化分解行為與電極顆粒的局部結(jié)構(gòu)和狀態(tài)相關(guān)，因此，研究了具有不同接觸界面的正極，以證明在局部接觸界面化學(xué)演化的不可想象的區(qū)別。

研究顯示，具有與電解質(zhì)隔離接觸面的多孔電極顯示出離散的離子傳輸，其結(jié)果是富含Ni⁴⁺的區(qū)域暴露在NCM粒子與電解質(zhì)的點(diǎn)接觸面上。然后，電解質(zhì)被優(yōu)先分解成非導(dǎo)電界面，出現(xiàn)了快速的容量衰減。

圖2 正極的界面化學(xué)失效與局部離子傳輸?shù)年P(guān)系

相比之下，具有均勻接觸的電極表現(xiàn)出均勻的顆粒尺度荷電狀態(tài)和更高的氧化穩(wěn)定性。因此，穩(wěn)定的界面可以通過(guò)同時(shí)增加電解質(zhì)的表面覆蓋率和改善電解質(zhì)的固有穩(wěn)定性來(lái)實(shí)現(xiàn)。基于此，這項(xiàng)工作通過(guò)無(wú)溶劑的原位液-固轉(zhuǎn)化策略，設(shè)計(jì)了一種具有完全活性表面的高負(fù)載復(fù)合增極（12和28.6 mg cm^?2）。

受益于物理結(jié)構(gòu)重塑和化學(xué)方法的雙重改性，該設(shè)計(jì)使高負(fù)載的LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂電池表現(xiàn)出超過(guò)10000小時(shí)的出色壽命（500次循環(huán)，保持率為70%）。這些見(jiàn)解和方法為固態(tài)電池的長(zhǎng)壽命提供了更廣闊的前景。

圖3 全活性表面設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的界面和電池性能

Eliminating Local Electrolyte Failure Induced by Asynchronous Reaction for High-Loading and Long-Lifespan All-Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2023. DOI: 10.1002/adfm.202305186

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