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華科大JEC：高熵L12-Pt(FeCoNiCuZn)3金屬間化合物實現超穩定氧還原

質子交換膜燃料電池(PEMFCs)因其高效、環保的特點被認為是一種有前景的、可持續能源轉換系統。然而，陰極氧還原反應(ORR)的緩慢動力學阻礙了PEMFCs的應用。幾十年來，Pt基催化劑一直被認為是PEMFCs主要的陰極電催化劑，然而，對成本和穩定性的擔憂影響了其在PEMFCs中的廣泛應用。

將Pt與Fe、Co、Ni、Cu、Zn等非貴金屬合金化不僅能有效地加速ORR，還能減少Pt的用量。然而，合金的不穩定性以及其在酸性條件下嚴重的非貴金屬浸出，導致催化劑在長期運行中存在不可逆的性能退化。因此，迫切需要開發超穩定的ORR電催化劑，以突破目前的瓶頸。

基于此，華中科技大學王得麗等人合成了一種高熵金屬間化合物(HEI)L1₂-Pt(FeCoNiCuZn)₃，其可實現高效、穩定的ORR催化。

本文通過三電極旋轉圓盤電極(RDE)技術，研究了Pt(FeCoNiCuZn)₃/C在O₂飽和的0.1 M HClO₄溶液中的電催化ORR性能。催化劑的循環伏安曲線顯示出明顯的氫吸附和脫附峰以及循環后Pt氧化物的形成和還原峰，這證實了富Pt殼層的形成。

其中，活化Pt(FeCoNiCuZn)₃/C后，其在0.35 V處出現一個明顯的峰，這與Pt(100)平面的氫脫附有關。此外，Pt(FeCoNiCuZn)₃/C的電化學活性表面積(ECSA，52.3 m²?g_Pt^-1)大于PtCu₃/C(32.7 m²?g_Pt^-1)，這表明由于粒徑較小，催化劑的活性位點暴露較多。

值得注意的是，與PtCu₃/C(0.77 V)和Pt/C(0.75 V)相比，Pt(FeCoNiCuZn)₃/C具有最高的陰極峰電位(0.80 V)，這證實了含氧物質在Pt位點上的吸附強度較低。

此外，本文還進行了電化學CO剝離實驗。與Pt/C(0.836 V)和PtCu₃/C(0.718 V)相比，Pt(FeCoNiCuZn)₃/C(0.710 V)的峰電位顯著降低，這表明含氧物質的低吸附自由能增強了Pt(FeCoNiCuZn)₃/C的抗中毒能力。

之后，本文在O₂飽和的0.1 M HClO₄溶液中測試了催化劑的ORR線性掃描伏安(LSV)曲線。令人滿意的是，Pt(FeCoNiCuZn)₃/C的半波電位(E_1/2)為0.922 V，高于PtCu₃/C(0.902 V)和Pt/C(0.885 V)，這表明Pt(FeCoNiCuZn)₃/C具有最優異的ORR活性。

本文的研究結果表明，對于Pt(FeCoNiCuZn)₃/C，由于高熵效應的貢獻，金屬間相具有更負的自由能，提高了金屬間相的熱力學穩定性。此外，由于各原子的尺寸不匹配和由此產生的晶格畸變，原子的擴散勢壘增加，導致原子擴散速率降低(緩慢擴散效應)，從而使金屬間相在動力學上穩定。

增強的金屬間相穩定性使得非貴金屬免于溶解。對于二元PtCu₃/C，由于低熵導致較差的長程有序和金屬間相穩定性，非貴金屬的原子擴散速率加快，導致嚴重的降解。

此外，HEI的有序結構也有助于Pt(FeCoNiCuZn)₃/C的高穩定性。

由于Pt(FeCoNiCuZn)₃/C較大的負生成焓和共價鍵特性，Pt(FeCoNiCuZn)₃/C表現出較強的Pt-M鍵強度，這進一步阻礙了非貴金屬的浸出。綜上所述，這項工作突出了結構有序的HEI是用于質子交換膜燃料電池的非常有前途的ORR電催化劑。

High-entropy L1₂-Pt(FeCoNiCuZn)₃?intermetallics for ultrastable oxygen reduction reaction,?Journal of Energy Chemistry,?2023, DOI: 10.1016/j.jechem.2023.07.019.

https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.07.019.

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