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富鋰和富錳（LMR）層狀氧化物具有低成本高容量的特點(diǎn)，是下一代鋰離子電池的一類有前途的正極。然而，由于不穩(wěn)定的Li₂MnO₃蜂窩狀結(jié)構(gòu)，在循環(huán)過程中電壓大幅下降，仍然是其實(shí)際應(yīng)用的一個(gè)障礙。

在此，香港城市大學(xué)深圳研究院劉奇教授，任洋教授、阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Wenquan Lu、西北大學(xué)Christopher M. Wolverton等人設(shè)計(jì)并成功制備了一種過渡金屬離子占據(jù)Li₂MnO₃層間鋰位點(diǎn)的LMR正極材料（CH-LMR）。

具體而言，這些過渡金屬離子經(jīng)過特殊的O₂結(jié)構(gòu)原子堆疊，位于蜂窩結(jié)構(gòu)中心鋰離子的正上方或下方，作為“帽子”將氧離子固定在蜂窩鋰的周圍。

顯微鏡觀察、散射表征和第一性原理計(jì)算證明該“帽子”穩(wěn)定了蜂窩結(jié)構(gòu)，并抑制了氧釋放、陽離子遷移和結(jié)構(gòu)衰退。因此，該“帽子”式富鋰錳基正極材料循環(huán)過程中的電壓衰減幾乎可以忽略不計(jì)。

圖1. CH-LMR正極材料的原位測試

總之，該工作成功合成了一種無鈷LMR正極材料Li_1.1(Ni_0.21Mn_0.65Al_0.04)O₂，其在循環(huán)過程中的電壓衰減幾乎可以忽略不計(jì)。

該材料具有TMs部分占據(jù)Li₂MnO₃組分層間Li位點(diǎn)的結(jié)構(gòu)，且TMs位于蜂窩結(jié)構(gòu)中Li原子正下方或上方的層間Li位點(diǎn)。

這種“帽子”式蜂窩結(jié)構(gòu)確保了高電壓下蜂窩結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，并抑制氧釋放、陽離子遷移和相變。這項(xiàng)研究有效解決了LMR正極材料長期存在的電壓衰減難題，為開發(fā)鋰離子電池高能量正極材料開辟了道路。

圖2. 在離子交換過程中，層疊順序從P₂變?yōu)镺₂（或O₄）

A Li-rich layered oxide cathode with negligible voltage decay, Nature Energy 2023 DOI: 10.1038/s41560-023-01289-6

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?Nature Energy：電壓衰減可忽略的富鋰層狀氧化物正極

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