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Nature子刊：高能輻射耦合CuNi SAs/UiO-66(Hf)，實(shí)現(xiàn)高選擇性還原CO2生成CH3OH

利用各種可再生能源將二氧化碳(CO₂)轉(zhuǎn)化為燃料為降低化石能源消耗和實(shí)現(xiàn)碳中和提供了一種有效的手段。在CO₂還原產(chǎn)物中，甲醇(CH₃OH)是一種易燃性低的液體，有望成為化石燃料的主要替代品之一。

然而，CO₂-CH₃OH路線涉及六個(gè)電子和六個(gè)質(zhì)子的轉(zhuǎn)移，通常受到高動(dòng)力學(xué)障礙和選擇性低的限制。高效利用可再生X/γ射線或加速電子將CO₂和水化學(xué)轉(zhuǎn)化為燃料，有望實(shí)現(xiàn)碳中性經(jīng)濟(jì)，但這類過程需要能夠敏化二次電子散射并提供活性金屬位點(diǎn)以結(jié)合中間體的催化劑的協(xié)助。

近日，南京航空航天大學(xué)馬駿、巴黎大學(xué)薩克雷分校Mehran Mostafavi和北京大學(xué)翟茂林等利用高能輻射技術(shù)結(jié)合金屬有機(jī)骨架材料基催化劑的原子工程，開發(fā)了一種不同于現(xiàn)有的熱化學(xué)、電解和光解技術(shù)的催化策略，以將CO₂高效轉(zhuǎn)化為CH₃OH。

作為概念驗(yàn)證，研究人員利用⁶⁰Co γ射線輻照含有CuNi SAs/UiO-66(Hf)催化劑的CO₂飽和水溶液以在環(huán)境條件下有效生產(chǎn)CH₃OH。當(dāng)使用羥基清除劑時(shí)，甲醇的選擇性達(dá)到98%，能量轉(zhuǎn)換效率為1.5 × 10^-7 mol J^-1，打破了純水輻射分解的自由基產(chǎn)率的限制；同時(shí)，UiO-66(Hf)基催化劑表現(xiàn)出抗γ射線性能，并在多次輻照循環(huán)中保持活性。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，通過高劑量率電子束(200 keV；40 kGy min^-1)輻照獲得了顯著的CH₃OH產(chǎn)率(約0.27 mmol g^-1 min^-1)。此外，漫反射紅外傅里葉變換光譜和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，雙原子金屬位點(diǎn)由于其獨(dú)特的捕獲CO₂?^?陰離子的能力，使CO₂?^?被吸附在金屬中心上形成C1中間體，減少了副產(chǎn)物的產(chǎn)生，從而提高了CH₃OH的選擇性。

綜上，該項(xiàng)工作開發(fā)了一種將單原子催化劑與輻解技術(shù)相結(jié)合的新型可控CO₂還原技術(shù)，為CO₂減排和可持續(xù)能源存儲(chǔ)提供了一種有效的解決方案。

Selective CO₂ Reduction to CH₃OH Over Atomic Dual-metal Sites Embedded in a Metal-organic Framework with High-energy Radiation. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-40418-3

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Nature子刊：高能輻射耦合CuNi SAs/UiO-66(Hf)，實(shí)現(xiàn)高選擇性還原CO2生成CH3OH

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