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黃佳琦/李博權(quán)JACS：貧電解質(zhì)鋰硫電池中正極動力學(xué)的評估

鋰硫（Li-S）電池在實(shí)現(xiàn)超越鋰離子電池的實(shí)際高能量密度方面具有很大的前景。貧電解質(zhì)條件是實(shí)現(xiàn)高能量密度鋰電池的先決條件，盡管性能有所提高，但對貧電解質(zhì)條件下硫正極動力學(xué)的基本理解仍然不足，特別是導(dǎo)致性能下降的關(guān)鍵動力學(xué)限制因素。

因此，貧電解質(zhì)條件下硫正極的關(guān)鍵動力學(xué)限制因素仍然存在爭議，需要綜合動力學(xué)分析，找到關(guān)鍵的動力學(xué)限制因素，指導(dǎo)實(shí)際條件下合理的動力學(xué)推廣策略設(shè)計(jì)和電池性能提升。

在此，北京理工大學(xué)黃佳琦教授與李博權(quán)副研究員團(tuán)隊(duì)對硫正極的極化進(jìn)行了系統(tǒng)解耦，以確定貧電解質(zhì)條件下鋰硫電池中的關(guān)鍵動力學(xué)限制因素。

具體而言，作者開發(fā)了一種電化學(xué)阻抗譜組合恒電流間歇滴定技術(shù)方法，將正極極化解耦為活化、濃度和歐姆部分。其中，隨著電解質(zhì)與硫比（E/S比）的降低，硫化鋰成核過程中的活化極化成為主導(dǎo)極化，并且界面電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)緩慢是貧電解質(zhì)條件下電池性能下降的主要原因。

因此，作者提出了一種雙（氟磺酰）亞胺鋰電解液來降低活化極化，采用該電解質(zhì)的Li-S電池在0.2 C時，在低E/S比為4 μL mg?1的情況下提供了985 mAh g^?1的放電容量。

圖1. 不同E/S比下硫正極放電過程的熱力學(xué)和動力學(xué)

具體而言，本工作報(bào)道了貧電解質(zhì)鋰電池硫正極動力學(xué)的關(guān)鍵動力學(xué)限制因素是通過對工作條件下的動力學(xué)極化解耦確定的。

作者采用EIS-GITT方法將硫正極放電時的總η解耦為η_ac、η_con和η_ohm，并對不同E/S比條件下的正極動力學(xué)進(jìn)行了系統(tǒng)評價。隨著電解質(zhì)體積的減小，Li₂S成核過程的總η最大。η_ac是Li₂S成核階段的關(guān)鍵動力學(xué)限制因素，是導(dǎo)致貧電解質(zhì)鋰電池動力學(xué)遲緩和性能下降的主要原因。

為了解決上述問題，使用LiFSI鋰鹽代替?zhèn)鹘y(tǒng)的LiTFSI，使用LiFSI的電解質(zhì)有效地改善了貧電解質(zhì)Li-S電池的緩慢正極動力學(xué)。

使用LiFSI電解質(zhì)的鋰電池在整個放電過程中η_ac明顯降低，放電容量為985 mAh g^?1, E/S比為4 μL mg^?1，電流密度為0.2 C。研究表明，LiPSs的界面電荷轉(zhuǎn)移是關(guān)鍵的動力學(xué)限制過程，而η_ac是貧電解質(zhì)Li-S電池的關(guān)鍵動力學(xué)限制因素。總之，本文提出的EIS-GITT極化解耦方法有助于理解實(shí)際工作條件下的電極過程。

圖2. 使用LiFSI電解質(zhì)的貧電解質(zhì)鋰電池的動力學(xué)評價和電池性能

Cathode Kinetics Evaluation in Lean-Electrolyte Lithium–Sulfur Batteries,?Journal of the American Chemical Society?2023?DOI:10.1021/jacs.3c02786

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黃佳琦/李博權(quán)JACS：貧電解質(zhì)鋰硫電池中正極動力學(xué)的評估

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