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過氧化氫(H₂O₂)是世界上最基本的100種化學物質之一，其廣泛用于化工生產、環境保護、能源儲存以及微生物消毒劑。H₂O₂是一種清潔能源，其能量密度與壓縮氫相當，而且儲存和運輸更簡單。

蒽醌法是工業上最常用的制備H₂O₂的方法，但是通常采用金屬鈀等金屬催化劑，具有高能耗的缺點。近年來，隨著“雙碳”戰略的推進，全球對H₂O₂的需求不斷增加。據估計，到2027年，全球對H₂O₂的需求將達到570萬噸，因此研究H₂O₂的綠色合成方法是迫切和至關重要的。

基于此，山東師范大學岳婕妤、馬瑜和唐波以及中國科學院上海高等研究院徐慶(共同通訊)等人首次制備了兩種新型含噻吩的共價有機骨架(TD-COF和TT-COF)，并通過間接2e^–氧還原反應(ORR)和直接2e^–水氧化反應(WOR)合成H₂O₂。

本文在不添加任何犧牲劑的情況下，在去離子水和天然海水以及在O₂、空氣和Ar中測試了TD-COF和TT-COF產H₂O₂的性能。測試后發現，在白光LED(400-700 nm，100 mW cm^-2)的照射下，在沒有犧牲劑時，TD-COF和TT-COF都可以在去離子水和海水中，在O₂、空氣和Ar中催化產生H₂O₂，并且H₂O₂產量隨時間的增加而穩定增加(超過四小時)。

具體而言，在O₂氣氛下，TD-COF和TT-COF在去離子水中的H₂O₂產率分別為4620 μmol h^-1?g^-1和4245 μmol h^-1?g^-1，其產率排在許多有機多孔催化劑之前。當僅以空氣和海水為反應物時，TD-COF和TT-COF的H₂O₂產率分別為3364 μmol h^-1?g^-1和2890 μmol h^-1?g^-1。

此外，即使在Ar大氣中，TD-COF和TT-COF在去離子水中的H₂O₂產率分別為1080 μmol h^-1?g^-1和813 μmol h^-1?g^-1，在海水中分別為902 μmol h^-1?g^-1和769 μmol h^-1?g^-1，這說明了WOR途徑的存在。

從以上數據可以看出，TD-COF和TT-COF在天然海水中的H₂O₂產率略低于去離子水。這是由于海水中含有多種離子，這些離子可能會干擾H₂O₂的形成或導致H₂O₂的分解，通過在去離子水中添加不同的無機鹽進行的對照實驗就證明了這一點。

為了充分了解TD-COF和TT-COF光催化合成H₂O₂的催化機理，本文進行了密度泛函(DFT)理論計算。通過DFT計算，本文分別估算了間接2e^–?ORR和直接2e^–?WOR產生H₂O₂過程中，TD-COF和TT-COF吸附的^*OOH和^*OH在激發態氧化還原活性位點上的自由能變化。在TD-COF和TT-COF的間接2e^–?ORR過程中，^*OOH的形成是速率決定步驟(RDS)。

同時，在TD-COF和TT-COF的直接2e^–?WOR過程中，^*OH的形成是RDS。而與TT-COF相比，TD-COF的ORR和WOR路徑的RDS均具有較低的能壘，這與光產生H₂O₂性能實驗結果一致。

總之，在沒有犧牲劑的情況下，在可見光下，TD-COF和TT-COF可以通過間接2e^–?ORR和直接2e^–?WOR實現H₂O₂的合成。通過調節COFs中的N-雜環(吡啶和三嗪)，可以調節催化劑的光催化產H₂O₂的性能。在TD-COF和TT-COF中，噻吩顯示出比吡啶和三嗪結構更優異的光催化ORR活性。綜上所述，本研究利用噻吩基COFs進行雙路徑光催化合成H₂O₂，為開發新型催化劑提供了新的思路。

Thiophene-Containing Covalent Organic Frameworks for Overall Photocatalytic H₂O₂?Synthesis in Water and Seawater,?Angewandte Chemie International Edition,?2023, DOI: 10.1002/anie.202309624.

https://doi.org/10.1002/anie.202309624.

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?山東師大/高研院Angew.：含噻吩的共價有機骨架實現高效光催化合成H2O2

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