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彭生杰課題組EES：配位活化效應(yīng)功勞大，誘導(dǎo)原位轉(zhuǎn)化以強化催化HER

電催化水分解析氫反應(yīng)(HER)是一種很有前景的綠色氫燃料生產(chǎn)工藝，其實際應(yīng)用主要依賴于有效的電催化劑的開發(fā)。目前Pt被認為是最先進的HER催化劑，但它的稀缺性和高成本阻礙了其廣泛應(yīng)用。Co是一種性能接近Pt的金屬，其氫吸附自由能幾乎為零，其硼化物、氧化物、磷化物和硫系化物等受到人們的深入研究。

雖然在先前的實驗和理論研究中，人們普遍認為Co基催化劑的原始結(jié)構(gòu)作為HER的催化活性物種，但大多數(shù)催化劑在還原環(huán)境中經(jīng)歷相變或結(jié)構(gòu)自重建過程；同時，重構(gòu)催化劑的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性嚴重限制了人們對原始活性位點的理解。因此，對活性相變的全面研究對于確定更高活性電催化劑的催化來源和合理設(shè)計至關(guān)重要。

基于此，南京航空航天大學(xué)彭生杰課題組將垂直交錯的非晶硼酸鈷生長到MXene納米片上(CoB_i/MXene)，用于高效穩(wěn)定電催化HER。超薄、親水的MXene納米片促進了電解質(zhì)與預(yù)催化劑的接觸，促進了催化過程中活性物質(zhì)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定；同時，原位表征技術(shù)證實，得益于氧陰離子的原位取代和配位，MXene在HER過程中誘導(dǎo)CoB_i納米片發(fā)生向六角形Co(OH)₂的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。

更重要的是，由于不對稱的B-O-Co-O-Co單元具有離域的d軌道電子結(jié)構(gòu)，硼酸鹽在HER過程中能夠有效地激活Co中心，從而提高HER活性。

具體而言，CoB_i/MXene在HER過程中轉(zhuǎn)化為Bi-Co(OH)₂/MXene異質(zhì)結(jié)構(gòu)，其在10 mAcm^?2電流密度下的過電位僅為15 mV，并且該催化劑在500 mA cm^?2的大電流密度下能夠連續(xù)穩(wěn)定運行200小時，性能優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑。

此外，密度泛函理論(DFT)計算表明，強硼酸鹽與缺電子態(tài)Co位點之間的電子耦合可以加速HER過程中關(guān)鍵中間體的生成，促進HER動力學(xué)。并且，碳酸鹽(C_i)和鎢酸鹽(W_i)的氧陰離子也能起到和B_i中氧陰離子一樣的增強HER活性的作用，表明了配位活化效應(yīng)具有通用性。綜上，這項工作不僅加深了對電催化中金屬位點的配位環(huán)境動態(tài)演化的理解，也為新型電催化劑的設(shè)計提供了理論指導(dǎo)。

Unveiling Coordination Transformation for Dynamically Enhanced Hydrogen Evolution Catalysis. Energy & Environmental Science, 2023. DOI: 10.1039/D3EE01856C

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彭生杰課題組EES：配位活化效應(yīng)功勞大，誘導(dǎo)原位轉(zhuǎn)化以強化催化HER

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