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麥立強Angew.：基于深共晶溶劑的超穩(wěn)定鋅金屬負極，可循環(huán)8300h

腐蝕、寄生反應和枝晶生長的加劇嚴重地限制了水系鋅離子電池的發(fā)展。武漢理工大學麥立強等報告了一種新的策略，打破了水分子之間的氫鍵網(wǎng)絡，并構(gòu)建了磺酸鹽-H₂O深共晶溶劑。

圖1 ?電解液設計

具體而言，這項工作首次提出了一種新的多功能策略，用于配置環(huán)丁砜-水混合電解液，以提高鋅負極的穩(wěn)定性，通過對H₂O分子的全面操作，同時實現(xiàn)氫鍵重構(gòu)、溶劑化殼優(yōu)化和鋅-電解液多功能界面。與其他基于砜類的添加劑不同，超高濃度的環(huán)丁砜（87wt%或93%）的引入表現(xiàn)出深共晶溶劑（DES）體系的特性，并消除了絕大部分的游離水。這種具有良好環(huán)境適應性的電解液策略比一般DES電解液和高濃度”鹽包水”電解液的制備更容易、更便宜。

事實上，這里制備的電解液的性質(zhì)介于純有機電解液和水系電解液之間。重要的是，作為一種負擔得起的、環(huán)境友好的、非質(zhì)子極性溶劑，環(huán)丁砜由于其獨特的原子構(gòu)型，可以提供比水分子更多的氫鍵受體，這有助于打破固有的H₂O?H₂O氫鍵（H?O?H???O?H），并參與形成新的氫鍵網(wǎng)絡（環(huán)丁砜?水：S=O??H?O）。它抑制了上述與析氫有關的質(zhì)子自動運輸反應。

圖2 半電池性能

因此，由于抑制了水的活性，實現(xiàn)了超低的冰點（<-80℃），寬的電化學穩(wěn)定窗口（>3V），并抑制了大氣中的蒸發(fā)。受益于高效的電解液優(yōu)化，鋅對稱電池實現(xiàn)了超過8300小時的超長循環(huán)壽命，鋅/鈦電池實現(xiàn)了99.3%的出色的庫侖效率（CE），這證明了Zn²⁺的超穩(wěn)定沉積/剝離。

作為概念驗證，采用V₂O₅?nH₂O正極的鋅離子全電池表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能（2000次循環(huán)后為84%）、庫倫效率和自放電抑制（48小時后為96%），甚至在-20℃下也能穩(wěn)定低溫運行。特別是，具有高性能的高容量（1.32Ah）軟包電池也被組裝起來，為實用的鋅金屬全電池提供了一個可參考的模型。這種全面的認識為開發(fā)穩(wěn)定的實用的ZMBs甚至其他水系金屬電池的電解液提供了新的見解和途徑。

圖3 全電池性能

Comprehensive H2O Molecules Regulation via Deep Eutectic Solvents for Ultra-Stable Zinc Metal Anode. Angewandte Chemie International Edition 2022. DOI: 10.1002/anie.202215552

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